硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中的高電子遷移率和量子輸運(yùn)現(xiàn)象.pdf

1、本文主要是利用深低溫強(qiáng)磁場條件下的變磁場霍耳效應(yīng)和多載流子輸運(yùn)理論分析—遷移率譜分析技術(shù)，研究了硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)、硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)體系中電子在磁場下的輸運(yùn)性質(zhì)。通常，由于表面缺陷態(tài)和自然氧化層中的電荷，高阻單晶硅的表面很容易形成電子溝道。在我們研究的對象—硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)中，由于硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)和單晶硅的電子導(dǎo)帶不連續(xù)，在該異質(zhì)結(jié)的界面也同樣存在電子溝道和二維電子氣。很顯然，硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)樣品的平面電導(dǎo)包含了三個(gè)

2、導(dǎo)電層平面的貢獻(xiàn)：硅量子點(diǎn)薄膜，單晶硅襯底和二者界面的二維(2D)電子氣。其中，每一個(gè)導(dǎo)電層中的載流子輸運(yùn)參數(shù)(載流子濃度，遷移率和導(dǎo)電類型)和輸運(yùn)特性都存在顯著差異。值得注意的是，固定磁場下傳統(tǒng)霍耳效應(yīng)實(shí)驗(yàn)中，由于忽略了載流子弛豫時(shí)間和能量的函數(shù)關(guān)系，是無法提取出硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)內(nèi)部每一導(dǎo)電層中的載流子輸運(yùn)參數(shù)，僅僅是得到這三個(gè)導(dǎo)電層的綜合平均的載流子輸運(yùn)信息。為了避免半導(dǎo)體襯底帶來的多層導(dǎo)電層的影響，以前硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)電學(xué)性

3、質(zhì)的研究僅僅針對于玻璃襯底的樣品。但是，建立在載流子弛豫時(shí)間分布的Boltzmann輸運(yùn)理論基礎(chǔ)上的遷移率譜分析技術(shù)可以通過變磁場霍耳效應(yīng)測量(溫度1.6-300.0K，磁場≤15.0Tesla)將硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)體系中三個(gè)導(dǎo)電層的載流子輸運(yùn)參數(shù)分別提取出來。 我們建立了變磁場霍耳效應(yīng)實(shí)驗(yàn)測量系統(tǒng)和遷移率譜分析的理論計(jì)算工具，并對GaAs同質(zhì)結(jié)遠(yuǎn)紅外探測器結(jié)構(gòu)的高品質(zhì)MBE樣品做了變磁場霍耳效應(yīng)實(shí)驗(yàn)測量和遷移率譜分析，

4、得到的結(jié)果的確能夠如實(shí)地反映了該樣品中兩個(gè)不同摻雜濃度電導(dǎo)層的輸運(yùn)參數(shù)。同樣，對硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)體系，遷移率譜分析也能夠很好地反映出異質(zhì)結(jié)二極管的nn或pn類型結(jié)構(gòu)，這些平面電導(dǎo)輸運(yùn)結(jié)果同異質(zhì)結(jié)的縱向電導(dǎo)輸運(yùn)結(jié)果的結(jié)論都非常好地吻合，證實(shí)了我們的遷移率分析技術(shù)可以從變磁場霍耳效應(yīng)測量結(jié)果中得到多層異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)內(nèi)每個(gè)導(dǎo)電層的載流子輸運(yùn)參數(shù)。 在變磁場霍耳效應(yīng)測量和遷移率譜分析技術(shù)的基礎(chǔ)上，我們通過對硅量子點(diǎn)薄膜的電導(dǎo)率和遷

5、移率的測量研究了結(jié)構(gòu)有序?qū)﹄妼W(xué)性質(zhì)的影響，從而了解襯底材料對硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部有序結(jié)構(gòu)的影響。襯底材料對硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部有序結(jié)構(gòu)的影響在高精度透射電子掃描顯微鏡實(shí)驗(yàn)結(jié)果中得到了進(jìn)一步的證實(shí)。我們發(fā)現(xiàn)在單晶硅襯底上沉積的硅量子點(diǎn)薄膜具有高度有序的低維結(jié)構(gòu)，這種有序程度較高的硅量子點(diǎn)體系在室溫下表現(xiàn)出擴(kuò)展態(tài)電導(dǎo)和高遷移率(～103cm2/Vs)，但是在低溫下卻表現(xiàn)出從擴(kuò)展態(tài)電導(dǎo)到帶尾態(tài)電導(dǎo)轉(zhuǎn)變的Mott遷移率邊現(xiàn)象。而玻璃襯底上沉積的硅量子點(diǎn)

6、薄膜內(nèi)部的有序程度很低，其室溫電子遷移率非常小，約為0.4cm2/Vs。同時(shí)，該無序體系表現(xiàn)出明顯的Mott跳躍電導(dǎo)。在磁場下，這兩種有序程度不同的材料在室溫下也表現(xiàn)出不同的輸運(yùn)現(xiàn)象：有序硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中正常的負(fù)磁致電導(dǎo)現(xiàn)象和無序硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中反常的正磁致電導(dǎo)現(xiàn)象。我們分別用晶態(tài)半導(dǎo)體中的Boltzmann輸運(yùn)理論，非晶態(tài)半導(dǎo)體中的Mott跳躍電導(dǎo)理論和電子波的量子干涉理論清楚地解釋了有序和無序硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中這些不同的電子輸運(yùn)現(xiàn)象。

7、 其次，我們詳細(xì)地研究了各種不同摻雜條件對單晶硅襯底上生長的硅量子點(diǎn)薄膜中晶粒內(nèi)部的電子耗盡和勢壘的變化，以及由此導(dǎo)致電學(xué)性能的變化。由于在單晶硅襯底上沉積的硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部，納米晶粒之間的晶界非常小，僅有幾個(gè)(2-4)原子層的厚度。因此，硅量子點(diǎn)薄膜具有很高的摻雜效率，電子濃度可以通過摻雜條件的變化而改變3-4個(gè)量級。同時(shí)由于晶粒表面上非晶硅晶界內(nèi)部缺陷態(tài)的存在，晶界缺陷將會(huì)導(dǎo)致晶粒內(nèi)部電子的耗盡，從而形成可以束縛電子的三維勢阱能帶

8、結(jié)構(gòu)。摻雜可以在很大程度上控制硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部的電子勢壘(勢壘能量高度和勢壘寬度)。隨著摻雜濃度的增加，晶粒內(nèi)部的耗盡程度不斷減小，界面電子勢壘的能量高度不斷增加，電子在晶粒內(nèi)部的局域化程度也在增強(qiáng)。當(dāng)雜質(zhì)濃度太高以后，雜質(zhì)濃度的增加，使得晶粒邊界上耗盡區(qū)的寬度非常小，電子勢壘寬度也變得越來越薄，大大增加了電子的透射幾率和削弱電子在晶粒內(nèi)部的局域化。同時(shí)，由于雜質(zhì)濃度太高，雜質(zhì)原子周圍電子云的重疊程度也越來越大，形成了雜質(zhì)帶電導(dǎo)，從而減

9、小了電子在晶粒內(nèi)部的局域化程度。我們發(fā)展了包含擴(kuò)散輸運(yùn)和彈道輸運(yùn)機(jī)制的廣義Drude輸運(yùn)理論模型，可以非常好地揭示硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部電子能帶結(jié)構(gòu)隨摻雜濃度的變化規(guī)律，以及由此造成對遷移率的影響。同時(shí)，也較好地解釋了硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)隨溫度變化引起的Mott遷移率邊現(xiàn)象：擴(kuò)展態(tài)電導(dǎo)到帶尾態(tài)電導(dǎo)的轉(zhuǎn)變。 另外，我們詳細(xì)地研究了射頻濺射功率條件對單晶硅襯底上生長的硅量子點(diǎn)薄膜中晶粒尺寸和晶格應(yīng)變的影響，以及導(dǎo)致對電子遷移率的影響。我們發(fā)現(xiàn)硅量

10、子點(diǎn)薄膜內(nèi)部的微觀結(jié)構(gòu)(晶粒尺寸，晶粒內(nèi)部應(yīng)變和結(jié)構(gòu)有序程度)強(qiáng)烈地依賴于氫原子和硅—硅鍵的相互作用和結(jié)合方式。在一定條件下，我們可以通過改變等離子體化學(xué)氣相沉積(PECVD)系統(tǒng)中等離子體的射頻濺射功率來調(diào)節(jié)氫原子和硅—硅鍵的相互作用和結(jié)合方式，實(shí)現(xiàn)對氫化硅量子點(diǎn)微觀結(jié)構(gòu)的調(diào)控。隨著射頻濺射功率的增加，等離子體中分解出來氫原子的密度和動(dòng)能也增加，氫原子對弱結(jié)合非晶硅鍵的刻蝕和非晶硅無序網(wǎng)絡(luò)重構(gòu)作用也增強(qiáng)，加快了晶核的生長速度，提高了硅

11、量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部晶粒的平均尺寸。在過高的射頻濺射功率下，氫原子的刻蝕作用太強(qiáng)，反而會(huì)抑制晶核的生長速度，降低硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部的晶粒平均尺寸。從生長機(jī)制上，我們知道生長過程中射頻濺射功率過高或過低，都不利于硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部的有序結(jié)構(gòu)，并且導(dǎo)致Si-H2鍵的形成和氧雜質(zhì)的進(jìn)入導(dǎo)致薄膜的氧化。由于生長過程中氫原子刻蝕作用的雙重影響作用，我們可以看到在最佳射頻濺射功率下，硅量子點(diǎn)薄膜的生長速度最快，硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部的晶粒平均尺寸達(dá)到最大，約為10

12、nm。但是，過大的晶粒尺寸減輕了晶粒內(nèi)部的應(yīng)力，導(dǎo)致晶格的應(yīng)變程度最小(0.01-0.3﹪)。而在適當(dāng)?shù)纳漕l濺射功率條件下可以生長出晶粒尺寸更小(～6nm)的硅量子點(diǎn)薄膜，其內(nèi)部存在較大的晶格應(yīng)變(1-2﹪)。晶格應(yīng)變可以導(dǎo)致電子能帶中電子的有效質(zhì)量變得更小和室溫下聲子散射的減弱。在低摻雜的條件下，有序的應(yīng)變硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)的電子遷移率因?yàn)橛行з|(zhì)量的減小和聲子散射的減弱可以大大提高，達(dá)到1.4×103cm2/Vs，比相同電子濃度4.9×10

13、17cm-3的單晶硅材料的電子遷移率高兩倍。雖然有序硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中晶格應(yīng)變導(dǎo)致電子遷移率增加的幅度沒有單晶硅材料高[晶格應(yīng)變(～1﹪)的單晶硅材料中電子遷移率可以提高到2500-3500cm2/Vs]，但是有序的應(yīng)變硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中的電子遷移率已經(jīng)比以往玻璃襯底上沉積的硅薄膜高很多。我們運(yùn)用廣義Drude輸運(yùn)理論解釋了高遷移率的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，并發(fā)現(xiàn)有序的應(yīng)變硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中電子的電導(dǎo)有效質(zhì)量僅為未應(yīng)變單晶硅中有效質(zhì)量的0.3-0.4倍左右。射頻

14、濺射功率對晶粒內(nèi)部晶格應(yīng)變和有序程度的影響分別在用XRD和遠(yuǎn)紅外透射譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果上得到證實(shí)。我們的研究成果為制備高速硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)電子器件奠定了基礎(chǔ)。 射頻濺射功率條件的改變不僅影響硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部晶粒的晶格應(yīng)變，同時(shí)還對襯底單晶硅界面原子層中的晶格應(yīng)變和電子能態(tài)也有重要的影響，即導(dǎo)致界面上形成電子溝道，其中的二維電子氣具有更高遷移率。我們對硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)二極管器件在室溫下縱向輸運(yùn)的單向?qū)щ姷恼餍?yīng)也做了詳細(xì)的研究，生

15、長條件(即射頻濺射功率和摻雜濃度)的改變將會(huì)引起硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)界面二維電子氣濃度的變化，對該異質(zhì)結(jié)二極管反向偏壓下的漏電流有很重要的影響。我們發(fā)現(xiàn)該類異質(zhì)結(jié)二極管的反向漏電流同其界面上二維電子氣的濃度也存在一定關(guān)系：硅量子點(diǎn)薄膜內(nèi)部的晶格應(yīng)變程度和電子濃度的增加，提高了異質(zhì)結(jié)界面二維電子態(tài)密度，將會(huì)引起二極管的隧穿電流增大。 最后，我們還對單晶硅襯底上生長的有序硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)在極低溫下的量子輸運(yùn)現(xiàn)象做了詳細(xì)的研究工作。

16、在極低溫下，電子的德布羅意波長變得很長，因而波動(dòng)特性表現(xiàn)非常明顯，造成了Boltzmann輸運(yùn)理論的失效和量子力學(xué)電導(dǎo)修正非常顯著。另外，該類量子點(diǎn)體系還表現(xiàn)出磁場削弱電子波在量子點(diǎn)中的干涉效應(yīng)而導(dǎo)致的磁場退局域化現(xiàn)象，即反常的正磁致電導(dǎo)現(xiàn)象。我們分別用標(biāo)度理論和量子干涉輸運(yùn)理論較好地解釋這些輸運(yùn)現(xiàn)象。在極低溫下，電子動(dòng)能非常小，被局域化在硅納米晶粒中。我們還研究了硅量子點(diǎn)薄膜/單晶硅異質(zhì)結(jié)二極管在強(qiáng)電場下的縱向電學(xué)輸運(yùn)，清楚地觀測到了

17、豐富量子共振隧穿現(xiàn)象：負(fù)微分電導(dǎo)(3D-2D)，費(fèi)米面奇異性現(xiàn)象(2D-0D)，和耦合量子點(diǎn)之間(0D-0D)的量子共振隧穿現(xiàn)象。我們用量子共振隧穿理論清楚地解釋了這些量子共振隧穿現(xiàn)象。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)一些目前尚無法清楚解釋的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，如量子共振隧穿的電流—電壓(I-V)曲線在磁場下的漂移現(xiàn)象等。這些量子輸運(yùn)過程的研究對硅量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)中量子共振隧穿等光電子器件的開發(fā)有著重要的意義。 以上的研究得到了國家自然科學(xué)基金(60006005，1