Sr3Al2O5Cl2-Ce3+電子性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、稀土離子由于其具有獨(dú)特的光、電、磁等性質(zhì)，在現(xiàn)代日常生活和科學(xué)技術(shù)等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用，其中稀土離子摻雜發(fā)光材料常應(yīng)用于照明、顯示、固體激光等領(lǐng)域。近些年來，隨著計(jì)算機(jī)硬件性能和軟件水平的提高，采用第一性原理手段研究稀土離子摻雜復(fù)雜結(jié)構(gòu)體系的發(fā)光性質(zhì)逐漸得到關(guān)注。Sr3Al2O5Cl2：Ce3+晶體材料作為一種潛在的長余輝發(fā)光材料引起人們興趣。本論文從第一性原理出發(fā)，研究Sr3Al2O5Cl2：Ce3+晶體的原子結(jié)構(gòu)和電子特性，為進(jìn)一步優(yōu)

2、化材料發(fā)光性能提供理論線索。文章具體結(jié)構(gòu)如下：
　　第一章簡單介紹了稀土元素的發(fā)展概況，重點(diǎn)講述的是稀土離子摻雜化合物的應(yīng)用，主要集中回顧了長余輝發(fā)光材料的發(fā)現(xiàn)與發(fā)展，為后文的研究提供背景知識。
　　第二章介紹了本文采用的計(jì)算方法和理論基礎(chǔ)，包括自洽場方法和密度泛函理論等。計(jì)算軟件方面，簡單介紹了 VASP程序包和MOLCAS軟件包。
　　第三章主要研究Sr3Al2O5Cl2：Ce3+材料的電子性質(zhì)。利用基于波函數(shù)的C

3、ASSCF/CASPT2方法計(jì)算所得的Ce3+離子的4f→5d躍遷能量值，與實(shí)驗(yàn)激發(fā)光譜相比較發(fā)現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)上觀測到的能量最低的四個(gè)激發(fā)譜峰是由等幾率占據(jù)三個(gè)Sr2+格位的Ce3+離子的4f1→5d1-4躍遷導(dǎo)致的。而對于4f1→5d5躍遷，由于躍遷強(qiáng)度非常小，被鄰近較強(qiáng)的缺陷激子吸收譜帶覆蓋，因此實(shí)驗(yàn)未觀測到。最后，基于實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果，構(gòu)造出Sr3Al2O5Cl2晶體中所有Ln3+和Ln2+4f基態(tài)和最低5d激發(fā)態(tài)的能級位置，以此為基