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文檔簡介
1、由于不規(guī)范的使用以及不合理的濫用,抗生素造成的潛在環(huán)境問題以及對人體健康的影響不可忽視。近年來,隨著環(huán)境監(jiān)測分析技術(shù)的快速發(fā)展和應(yīng)用,抗生素這類新型微量有機(jī)物已經(jīng)成為環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。目前,抗生素已經(jīng)在污水處理廠進(jìn)出水、河流、土壤、糞便等多種環(huán)境介質(zhì)中檢測到,而抗生素制藥廢水中抗生素類藥物的殘留濃度更高,但是目前針對抗生素制藥污水處理廠的研究卻鮮有報(bào)道,尤其是對制藥污水處理工藝各單元內(nèi)的多種抗生素的遷移分布規(guī)律和去除機(jī)制的研究。
2、> 本論文采取固相萃取(SPE)-超高效液相色譜(UPLC)-串聯(lián)質(zhì)譜(MS/MS)技術(shù),建立并完善了污水及污泥樣品中6種磺胺類(SAs)、4種四環(huán)素類(TCs)、3種氟喹諾酮類(FQs)、3種大環(huán)內(nèi)酯類(MACs)以及2種β-內(nèi)酰胺類共計(jì)18種典型抗生素的同時(shí)分離分析方法體系。水樣中各目標(biāo)物的回收率為62.3%~95.9%,方法的檢出限為0.3ng/L~3.6ng/L,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.8%~4.2%。污泥樣品中各目標(biāo)物的回收率為6
3、0.1%~92.7%,方法的檢出限為0.1 ug/kg~2.0ug/kg,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.5%~4.7%。結(jié)果表明,各項(xiàng)指標(biāo)已達(dá)到要求,可滿足實(shí)際環(huán)境樣品檢測的需求,從而建立并完善復(fù)雜環(huán)境樣品中多種抗生素殘留同時(shí)檢測分析的方法,為后續(xù)環(huán)境污染分析奠定了基礎(chǔ)。
本文以四個大型抗生素制藥污水處理廠作為研究對象,利用以上建立的完善的監(jiān)測方法分析這18種抗生素在不同制藥污水處理工藝的的分布情況。對于兩個生產(chǎn)β-內(nèi)酰胺類抗生素的制藥污
4、水處理廠,氨芐青霉素(AMP)和頭孢氨芐(CLX)的最高檢測濃度分別為258.4μg/L和135.7μg/L,但本研究結(jié)果顯示二者在兩個制藥污水處理廠的水相中的去除率均在90%以上。其余種類的抗生素在水相中檢出水平較低,一般在ng/L級水平。所有回流污泥樣品中均有多種抗生素的檢出,并且有的殘留水平較高。不同種類的抗生素去除率差異較大,四環(huán)素類和氟喹諾酮類的去除率分別為88.5%~99.2%和47.5%~97.8%,磺胺類抗生素的去除率較
5、低,值得注意的是在PWWTP1廠中SMX和SDM的去除率為負(fù)值。從污水處理工藝來看,生物處理單元(好氧池)是大部分抗生素得以去除的關(guān)鍵單元。在PWWTP1制藥污水廠處理廠,四環(huán)素類抗生素檢出濃度較低,在PWWTP2污水處理廠,起主要的去除作用的是沉淀池。整體分析,PWWTP2廠對抗生素的處理效果要優(yōu)于PWWTP1廠。
針對兩個四環(huán)素類抗生素制藥污水處理廠進(jìn)行質(zhì)量平衡分析,研究掌握三種四環(huán)素在不同污水處理工藝中的遷移分布規(guī)律和去
6、除機(jī)制。結(jié)果發(fā)現(xiàn)經(jīng)過生物處理單元(PWWTP3的UASB和MBR; PWWTP4的SBR和CAB)后四環(huán)素類抗生素的質(zhì)量數(shù)下降的最多,這表明生物處理單元是這三種抗生素在污水處理過程中得以去除的主要單元。通過質(zhì)量平衡計(jì)算分析可得,降解作用是這些抗生素類藥物在污水處理系統(tǒng)中得以去除的主要機(jī)制,污泥吸附作用對其去除的影響相對較弱,低于23.5%。經(jīng)計(jì)算可知,這兩個處理工藝對這3種四環(huán)素類抗生素的實(shí)際去除率為44.8%~53.7%和54.1~5
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