Ag、N共摻雜改性負(fù)載型納米二氧化鈦的制備、表征及光催化性能的研究.pdf

1、隨著現(xiàn)代化工業(yè)的發(fā)展，大量染料廢水排放到江河湖海中，對(duì)水環(huán)境造成嚴(yán)重的污染。印染廢水的組成復(fù)雜、色度高，傳統(tǒng)方法對(duì)印染廢水的處理效果不佳，效率不高。二氧化鈦半導(dǎo)體光催化法降解染料廢水是一種新興的環(huán)境治理技術(shù)，具有處理效率高、操作條件可控、設(shè)備工藝簡(jiǎn)單、廉價(jià)、無(wú)毒、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)。但二氧化鈦?zhàn)鳛楣獯呋瘎┐嬖趦纱髥?wèn)題:其一是二氧化鈦光催化半導(dǎo)體載流子復(fù)合率高，量子效率低;其二是粉末狀二氧化鈦光催化體系易團(tuán)聚，難回收，給實(shí)際應(yīng)用帶來(lái)了一定的困

2、難。本論文以解決以上問(wèn)題為目的，具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　 (1)利用溶膠凝膠法采用正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)以鈦酸四丁酯為前驅(qū)體，冰醋酸為水解抑制劑，乙醇為溶劑制備納米二氧化鈦。并對(duì)納米二氧化鈦光催化劑的制備條件進(jìn)行了研究:當(dāng)各反應(yīng)物體積比為V[Ti(OC4H9)4]∶V(HAC)∶V(H2O)∶V(C2H5OH)=3∶2∶5∶14，煅燒溫度為450℃時(shí)制得的二氧化鈦光催化劑的催化活性最高，為26.4％。影響二氧化鈦光催化降解效果的因素排列順

3、序?yàn)?蒸餾水＞煅燒溫度＞冰醋酸加入量＞無(wú)水乙醇用量。電化學(xué)循環(huán)伏安曲線分析與催化效果一致。
　　 (2)采用溶膠-凝膠法，以硝酸銀為銀源，尿素為氮源制備了Ag-TiO2、N-TiO2、Ag-N-TiO2光催化劑，在理論計(jì)算的指導(dǎo)下，利用XRD、TEM、EDS進(jìn)行樣品表征，并對(duì)其催化效果進(jìn)行評(píng)價(jià)及電化學(xué)循環(huán)伏安曲線分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:所得樣品均為銳鈦礦相二氧化鈦，所制備樣品由于適量銀和氮元素的影響一方面抑制了二氧化鈦由銳鈦礦相向金

4、紅石相的轉(zhuǎn)變過(guò)程，另一方面提高了其光催化性能。經(jīng)過(guò)對(duì)金屬及非金屬摻雜方式和摻雜量的研究結(jié)果可以看出，單摻雜量均為0.05％時(shí)，光催化效果最佳。而共摻雜后由于兩種元素協(xié)同作用使二氧化鈦光催化性能進(jìn)一步提高。在紫外燈照射下，1h內(nèi)0.05％Ag-TiO2、0.05％N-TiO2、0.05％Ag-0.05％N-TiO2對(duì)甲基橙降解率顯著高于純TiO2，分別為50.0％、41.3％、62.6％。電化學(xué)循環(huán)伏安曲線分析與催化效果一致。(3)采用溶

5、膠-凝膠法，以SiO2做為載體，制備了負(fù)載型光催化劑。再將金屬銀、非金屬氮作為摻雜元素通過(guò)溶膠-凝膠法對(duì)TiO2/SiO2光催化劑進(jìn)行改性研究。采用FTIR、XRD、TEM、EDS進(jìn)行樣品表征，并對(duì)其催化效果進(jìn)行評(píng)價(jià)及電化學(xué)循環(huán)伏安曲線分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:納米TiO2與SiO2基質(zhì)之間存在著Ti-O-Si鍵。負(fù)載后出現(xiàn)核殼形貌。適量SiO2負(fù)載可提高TiO2的光催化活性，最佳負(fù)載量為40％。在紫外燈照射下，1h內(nèi)40％TS、0.05％A

6、g-40％TS、0.05％N-40％TS、0.05％Ag-0.05％N-40％TS對(duì)甲基橙降解率顯著高于純TiO2，分別為41.9％、59.5％、46.3％、73.6％。銀，氮元素?fù)诫s進(jìn)入負(fù)載型催化劑中，共摻雜后TiO2/SiO2催化劑對(duì)甲基橙的降解率高于銀，氮單一摻雜。由于SiO2不是半導(dǎo)體，負(fù)載后的光催化劑電化學(xué)循環(huán)伏安曲線分析與催化效果不一致。(4)采用溶膠-凝膠法，選擇磁性γ-Fe2O3作為磁性核心，在負(fù)載催化劑TiO2/SiO

7、2內(nèi)增加γ-Fe2O3磁心，制備出TiO2/SiO2/γ-Fe2O3復(fù)合型光催化材料。選取金屬Ag、非金屬N作為摻雜元素，對(duì)TiO2/SiO2/γ-Fe2O3催化劑摻雜改性。采用多種方法如XRD、TEM和VSM對(duì)制備的催化劑進(jìn)行表征，并對(duì)其催化效果進(jìn)行評(píng)價(jià)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:TiO2/SiO2/γ-Fe2O3復(fù)合型光催化劑的XRD譜圖顯示為銳鈦礦型二氧化鈦，與標(biāo)準(zhǔn)衍射卡片對(duì)比，其特征衍射峰非常明顯，且沒(méi)有其他雜質(zhì)峰出現(xiàn)。TEM圖片顯示制備出