Fe-Ni-TiO2-AC粒子電極的制備及Vis-3D-EF體系的研究.pdf

1、光催化和電化學(xué)在有機(jī)廢水處理方面得到廣泛的應(yīng)用。傳統(tǒng)TiO2光催化技術(shù)存在著催化劑難分離、光生電子-空穴易復(fù)合和只能利用紫外光等缺陷。在電化學(xué)領(lǐng)域中,三維電極技術(shù)在廢水處理方面有較高的催化效率和處理效果,技術(shù)已相對(duì)成熟,但電化學(xué)技術(shù)普遍存在能耗較高的問題。將TiO2光催化技術(shù)與三維電極電催化技術(shù)結(jié)合的三維電極光電催化技術(shù),不僅為電化學(xué)技術(shù)提供了新的能源,解決了電化學(xué)技術(shù)的能耗高、電流效率低的局限,而且解決了傳統(tǒng)光催化反應(yīng)中催化劑難分離、

2、電子空穴易復(fù)合和催化效率低的問題,具有較好的應(yīng)用潛力。
　　雖然光電催化技術(shù)在污染物治理方面優(yōu)勢(shì)明顯,但是目前三維電極光電催化技術(shù)的研究報(bào)道不多,其中對(duì)可見光下的三維電極光電催化技術(shù)及其組合技術(shù)的研究報(bào)道更少,因此,對(duì)三維電極光電催化技術(shù)及其組合技術(shù)作進(jìn)一步研究很有必要。本文在現(xiàn)有三維電極光電催化技術(shù)和三維電極電催化組合技術(shù)報(bào)道的基礎(chǔ)上,提出將可見光催化與三維電極/電Fenton(3D/EF)技術(shù)組合,組成一種新型的可見光助三維電

3、極/電Fenton(Vis-3D/EF)污染物降解體系。通過采用具有可見光催化性能的自制多TiO2薄膜板(Porous-TiO2)和自制活性炭負(fù)載Fe-Ni共摻TiO2顆粒(Fe-Ni-TiO2/AC)分別作為三維電極反應(yīng)器的陽極和粒子電極,并且采用碳質(zhì)材料石墨(Gr)板作為陰極,在曝氣和投加 Fe2+和外置可見光光源條件下,將可見光光催化與3D/EF有機(jī)結(jié)合組成Vis-3D/EF。主要研究成果如下:
　　(1)通過優(yōu)化Fe-Ni

4、-TiO2/AC粒子電極的制備條件發(fā)現(xiàn):浸漬液濃度2 g/L,Fe-Ni摻雜比為5:5,Fe:Ni:TiO2摩爾比為0.5:0.5:100時(shí)得到的自制粒子電極在 Vis-3D/EF體系光電催化性能最佳,具有明顯的可見光催化和3D/EF協(xié)同處理效果;
　　(2)對(duì)Vis-3D/EF體系處理?xiàng)l件優(yōu)化和動(dòng)力學(xué)特點(diǎn)進(jìn)行考察,得到最優(yōu)處理?xiàng)l件下60 min對(duì)20 mg/L羅丹明B降解率為96.84％,反應(yīng)過程更符合二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特點(diǎn),擬合度

5、均在0.98以上;
　　(3)將自制電極材料與常規(guī)電極材料組成的體系進(jìn)行對(duì)比實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn):Porous-TiO2陽極板和Fe-Ni-TiO2/AC粒子電極組成的體系降解過程具有明顯的協(xié)同催化特點(diǎn),協(xié)同因子達(dá)1.22,且處理能耗僅為常規(guī)石墨(Gr)陽極、活性炭(AC)粒子電極組成體系的1/85.5,優(yōu)勢(shì)明顯;
　　(4)對(duì)Vis-3D/EF體系污染物降解機(jī)理進(jìn)行了初步的研究和探討發(fā)現(xiàn):Vis-3D/EF降解過程中電催化氧化作用

6、、Fenton氧化作用、可見光催化作用以及可見光下的協(xié)同作用對(duì)羅丹明B去除率的貢獻(xiàn)分別為43.88%、20.21%、15.26%和17.49%,·OH自由基對(duì)羅丹明B去除率的貢獻(xiàn)為75.58%。協(xié)同作用的產(chǎn)生原因有三點(diǎn):1)O2可以作為光生電子的受體,減少了電子-空穴的復(fù)合,提高TiO2光催化降解效率;2)曝氣提供了充足的溶解氧,促進(jìn)光敏化作用產(chǎn)生活氧物質(zhì),進(jìn)而高效降解染料;3)TiO2表面上的空穴-電子復(fù)合速率在電場(chǎng)作用下降低,提高了