Fe-Cu-高嶺土粒子電極的制備及3D-EF體系的研究.pdf

1、電化學(xué)氧化技術(shù)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于有機(jī)廢水處理，其中三維電極/電Fenton(3D/EF)技術(shù)結(jié)合了三維電極(3D)技術(shù)和電Fenton技術(shù)的優(yōu)勢(shì)于一體，具有催化效率高、能耗低、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)。但傳統(tǒng)的3D/EF技術(shù)通過(guò)投加鐵鹽作為Fenton試劑的來(lái)源，存在催化劑投加量難控制且操作復(fù)雜，pH適用范圍小，使用后催化劑難以回收，需要進(jìn)一步處理鐵泥，增加了處理成本等問(wèn)題。
　　鐵離子負(fù)載到粒子電極上，能夠解決催化劑難以回收的問(wèn)題，但通常存

2、在pH適用范圍小的缺點(diǎn)。Cu具有類(lèi)Feonton催化作用同時(shí)也具有路易斯酸性，能夠自身催化H2O2發(fā)生類(lèi)Feonton反應(yīng)，加快Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)的循環(huán)，同時(shí)還可以拓展pH的適用范圍。
　　本文提出研磨-浸漬-成型-煅燒法制備了新型的Fe-Cu/高嶺土粒子電極，以期得到適用于3D/EF體系的粒子電極。通過(guò)單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn)確定了粒子電極的最佳制備條件，考察制備條件對(duì)粒子電極性能的影響，得到催化性能良好的粒子電極。將在最佳制備

3、條件下制備得到的粒子電極用于降解羅丹明B(RhB)廢水，對(duì)影響3D/EF體系催化效果的主要參數(shù)進(jìn)行研究，以確定3D/EF體系的最佳反應(yīng)條件，主要得到以下結(jié)論:
　　(1)通過(guò)單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn)確定了Fe-Cu/高嶺土粒子電極的最佳制備條件為:物料配比為6∶4、催化劑負(fù)載量為1wt％Fe1wt％Cu、煅燒溫度為350℃和煅燒時(shí)間為3h。
　　(2)對(duì)最佳制備條件下制備得到的Fe-Cu/高嶺土粒子電極進(jìn)行表征，XRD表征說(shuō)明高

4、嶺土粒子電極負(fù)載催化劑后并未改變高嶺土原有的結(jié)構(gòu)，催化組分組成主要為α-Fe2O3和CuO; FE-SEM表征表明負(fù)載的FeCu復(fù)合氧化物為均勻的球狀結(jié)構(gòu);EDS表征結(jié)果證實(shí)了FeCu復(fù)合氧化物已成功負(fù)載到粒子電極上;比表面積分析顯示負(fù)載FeCu復(fù)合氧化物后粒子電極的比表面積增加。
　　(3)采用Fe-Cu/高嶺土粒子電極構(gòu)成的3D/EF體系降解RhB，研究了反應(yīng)條件對(duì)RhB去除率的影響。在最佳反應(yīng)條件下，即400 mL濃度為20

5、mg/L RhB溶液中，粒子電極投加量為30 g/L、電解電壓為10V、初始pH值為6.71、曝氣量為0.8 L/min時(shí)，電解時(shí)間60 min對(duì)RhB的去除率達(dá)到94.8％，表明Fe-Cu/高嶺土粒子電極具有較大的pH適用范圍。不同體系降解RhB的實(shí)驗(yàn)中，F(xiàn)e-Cu/高嶺土粒子電極構(gòu)成的3D/EF體系對(duì)RhB有更好的去除效果，高于以活性炭和高嶺土粒子電極的三維電極體系。能耗分析表明，3D/EF體系的能耗為68.58 kWh/m3，較二

6、維電極、活性炭粒子電極及高嶺土粒子電極的三維電極體系的能耗分別降低了接近1/43、1/9和1/8。
　　(4) Fe-Cu/高嶺土粒子電極循環(huán)使用5次后，RhB去除率仍可達(dá)到82.1％，表明Fe-Cu/高嶺土粒子電極具有良好的重復(fù)使用性和穩(wěn)定性。
　　(5)紫外可見(jiàn)光譜和TOC值的變化結(jié)果表明RhB分子一部分直接礦化為CO2和H2O，另一部分被氧化為小分子的中間產(chǎn)物?！H捕獲實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，·OH在RhB降解過(guò)程中起到非常重要的