Ag納米線電極的制備及其在電催化羧化鹵代物中的應(yīng)用.pdf

1、隨著工業(yè)的發(fā)展，化學(xué)能源的消耗量逐年增多，越來(lái)越多的二氧化碳被排放到了大氣中，而CO2是引起全球“溫室效應(yīng)”的最主要?dú)怏w。大氣中二氧化碳含量升高的直接結(jié)果就是全球變暖。因此越來(lái)越多是學(xué)者開(kāi)始從事于二氧化碳固定和利用的研究，電羧化就是其中很重要的一種。在有機(jī)物的電羧化反應(yīng)中，一類很重要的反應(yīng)就是鹵代物的電羧化。鹵代物的電羧化分為直接電羧化和催化電羧化。由于鹵代物本身的還原電位較負(fù)，在直接電羧化過(guò)程中，這類反應(yīng)較難進(jìn)行，產(chǎn)率也相對(duì)比較低。因

2、此鹵代有機(jī)物的電羧化過(guò)程常借助于催化電羧化，根據(jù)催化劑的性質(zhì)可分為均相催化和異相催化兩類。均相催化過(guò)程中常使用有機(jī)金屬配合物作為催化劑，由于其溶解在反應(yīng)體系中，最終的產(chǎn)物催化劑分離比較繁瑣。因此鹵代物的異相電催化羧化倍受關(guān)注，而其中由于銀特異的催化性能最受推崇。鑒于納米材料優(yōu)異的性能，我們嘗試將銀納米線電極應(yīng)用于鹵代物的電催化羧化反應(yīng)中，以此來(lái)提升Ag的催化性能，進(jìn)而更有效地固定利用CO2。形貌均一的Ag納米線的制備需要借助于規(guī)整的氧化

3、鋁模板；而納米Ag電極應(yīng)用的基礎(chǔ)是對(duì)鹵代物電羧化過(guò)程的了解。本文主要從三方面開(kāi)展工作：對(duì)氯甲基苯乙烯的電羧化研究、氧化鋁模板的制備、納米銀電極的制備及其電催化性能研究。
　　 第一部分，對(duì)氯甲基苯乙烯的電羧化研究。該部分內(nèi)容是結(jié)合本實(shí)驗(yàn)室的特色展開(kāi)的，在一室型電解池中研究了對(duì)氯甲基苯乙烯的電羧化反應(yīng)。用恒電位和恒電流兩種方法考察了對(duì)氯甲基苯乙烯的電羧化反應(yīng)，并考察了溶劑、支持鹽、電極材料等對(duì)對(duì)氯甲基苯乙烯電羧化產(chǎn)率的影響。

4、>　　 第二部分，氧化鋁模板的制備。在草酸、磷酸和硫酸體系中，利用二次氧化法制備了氧化鋁模板。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中用掃描電子顯微鏡對(duì)各種條件下制備的氧化鋁模板進(jìn)行表征。以此為依據(jù)，探討了退火處理、氧化次數(shù)對(duì)氧化鋁模板制備的影響；考察了氧化電壓和氧化溫度對(duì)氧化鋁模板孔徑、孔間距、以及有序性的影響；同時(shí)對(duì)氧化鋁模板的通孔條件進(jìn)行探討，發(fā)現(xiàn)一種通孔處理的普遍適用的方法。氧化鋁模板的制備為后續(xù)納米電極的制備奠定了基礎(chǔ)。
　　 第三部分，納米銀電