VO-,x--LaF-,3-催化劑上光催化降解丙酮的研究.pdf

1、以半導體材料為催化劑的光催化氧化技術已經(jīng)受到了人們的密切關注，廣泛應用于氣相或是水溶液中有機污染物的降解。因為TiO2具有化學穩(wěn)定性和無毒性，TiO2和其它元素摻雜的TiO2催化劑在光催化降解污染物方面的研究受到更為廣泛的注重。但是TiO2禁帶較寬(Eg≈3.2eV)，所以TiO2催化劑只能在紫外光范圍內(λ＜380nm)具有光催化活性，而照射到地面上的太陽能中紫外光的含量僅僅占2％左右。因此為了有效利用太陽光，研究開發(fā)具有可見光催化活

2、性的光催化劑就成為當前光催化氧化技術中最為迫切的需求。 在本論文中，用溶液混合法制備了VOx/LaF3催化劑，并以丙酮為模擬污染物，用氣相色譜對產(chǎn)物進行分析檢測，系統(tǒng)地研究了催化劑中釩含量以及催化劑的焙燒溫度對VOx/LaF3催化劑在可見光下光催化氧化活性的影響。研究表明VOx/LaF3催化劑在可見光下對丙酮降解具有較好的光催化活性。其中，673K溫度條件下焙燒的16％VOx/LaF3催化劑在可見光下降解丙酮的催化活性最好，丙酮

3、的轉化率達到58.4％。 為了深入研究VOx/LaF3催化劑的結構和組成，采用X-射線衍射(XRD)，傅立葉紅外(FTIR)，拉曼(Laser-Raman)，紫外-可見吸收光譜(UV-Visspectra)，N2-吸附(BET)等多種分析技術對制備的系列催化劑進行了表征，通過分析比較催化活性，探討了催化劑具有較高可見光催化活性的原因。 催化劑的比表面積不是影響光催化活性的主要因素，物相結構才是影響催化劑的光催化活性的關鍵

4、因素。對VOx/LaF3催化劑進行的XRD，Laser-Raman和FT-IR表征結果表明，釩物種在LaF3體相中以V2O5和LaVO4兩種形式存在。低溫焙燒的催化劑基本上由V2O5和LaF3構成，在高溫下焙燒(高于673K)的催化劑中，V2O5會轉化為LaVO4。紫外-可見吸收光譜表明，低溫焙燒(＜723K)的VOx/LaF3催化劑可以吸收波長小于600nm光，即在可見光區(qū)有響應，實驗證明這些催化劑在可見光區(qū)具有光催化活性。而高溫焙燒

5、的催化劑的紫外-可見吸收光譜的吸收邊緣明顯向低波段移動，這些催化劑在可見光下不能有效降解丙酮。研究表明，高度分散在LaF3體相中的V2O5是光催化活性物種，而LaVO4沒有催化活性。因為V2O5具有較小的禁帶寬度(Eg≈2.0eV)，在可見光的激發(fā)下就能引起電子的躍遷，從而產(chǎn)生光生電子-空穴對。具有較大禁帶寬度的LaF3物相對V2O5物相有分離作用，從而對V2O5上產(chǎn)生的電子-空穴對產(chǎn)生分離作用。這種分離作用阻礙了光生電子-空穴對的復合