CCl4在離子液體中的溶解及其在水溶液中的催化降解研究.pdf

1、四氯化碳（CCl4）是一種常用的有機溶劑和重要的工業(yè)原料，廣泛應用于清洗、涂料、制藥、皮革等行業(yè)。CCl4的化學性質穩(wěn)定，難以自然降解，通過揮發(fā)、泄漏、排放等多種途徑進入環(huán)境后，能夠不斷積累，長期穩(wěn)定存在，對生態(tài)環(huán)境造成持續(xù)性嚴重危害。同時，由于CCl4具有易于揮發(fā)、類脂物可溶的特點，可以通過呼吸道、皮膚和粘膜系統(tǒng)的吸收而進入生物體，從而對肝臟等器官產生不可逆的生物毒害。要減少或消除CCl4對人類生存環(huán)境的危害，除了盡可能降低產量和用量

2、外，對CCl4進行高效的轉化、降解或替代處理，當屬行之有效的解決途徑。
　　本論文主要涉及以下研究內容：
　　1. CCl4在離子液體中的溶解行為和溶解熱力學。在298.15-318.15K溫度范圍內，精確測定了7個溫度下CCl4在1-丁基-3-甲基咪唑雙三氟甲磺酰亞胺鹽([Bmim][NTF2])、1-丁基-3-甲基咪唑二氰銨鹽([Bmim][N(CN)2])、1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸鹽([Bmim][PF6])和1

3、-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸鹽([Bmim][BF4])4種離子液體中的溶解度；提出了一個經驗式，對溶解度和溫度之間的關系進行了精確關聯(lián)；根據熱力學原理和方法，計算獲得了CCl4在離子液體中的標準溶解自由能ΔGθs、標準溶解焓ΔHθs和標準溶解熵ΔSθs等熱力學函數(shù)變化值，從熱力學角度提出了離子液體對CCl4的溶解驅動力；同時，分析比較了溫度對溶解能力的影響;基于離子液體的極性特征，對CCl4在離子液體中溶解能力的差異進行了理論探討。<

4、br>　　2.超聲協(xié)同零價鐵還原降解溶液中的CCl4。選取反應溫度、零價鐵投加量、pH值和超聲功率4個主要影響因素，采用正交優(yōu)化法設計實驗方案，進行了不同條件下零價鐵還原降解CCl4的研究。通過對實驗結果的極差分析處理，判斷出了各因素的主次關系及其最優(yōu)化的反應因素配置?；谒脙?yōu)化工藝條件，進一步研究了反應溫度、零價鐵投加量、pH值、超聲功率等單一因素對 CCl4降解效果的影響規(guī)律，并對超聲協(xié)同下零價鐵還原CCl4的降解機理進行了簡要分

5、析。借助化學反應動力學原理，計算獲得了不同反應條件（反應溫度、零價鐵催化劑投加量、pH值、超聲功率）下CCl4降解的反應速率常數(shù)，從動力學角度解析了CCl4的降解規(guī)律。
　　3.超聲輔助Fenton法深度氧化降除溶液中CCl4的研究?；贔enton氧化技術，借助于高頻高能的超聲輻射，研究了超聲功率、反應溫度、pH值、H2O2濃度、Fe2+濃度5個關鍵因素對CCl4降解率的影響，分析了這些因素之間的交互作用規(guī)律，獲得了它們之間的優(yōu)

6、化配置關系。以最優(yōu)反應條件為基礎，著重研究分析了反應溫度、pH值、H2O2/Fe2+摩爾比對溶液中CCl4的降解規(guī)律。同時，結合CCl4降解過程所得實驗數(shù)據，對 lnc0/c與反應時間t之間的關系加以擬合，計算得到了CCl4降解的反應速率常數(shù)，根據Arrhenius方程，明確了反應速率常數(shù)隨溫度的變化關系。
　　4.γ-Bi2MoO6光催化劑的制備、表征及其對溶液中CCl4的光催化降解。利用表面活性劑輔助水熱法制備了γ-Bi2Mo

7、O6光催化劑，借助X射線粉末衍射對產物進行了物相表征。以光催化降解溶液中的CCl4為基礎反應，對γ-Bi2MoO6的催化降解活性進行了評價。通過正交優(yōu)化實驗設計，詳細考察了γ-Bi2MoO6投加量、可見光功率、pH值和反應時間4個反應條件下CCl4溶液的催化降解規(guī)律，獲得了這些因素之間的最優(yōu)化組合方案。根據最優(yōu)化反應條件，進一步研究了反應溫度、pH值、γ-Bi2MoO6投加量等單一因素的改變對CCl4降解效果的影響。同時，在紫外光、可見