基于殼聚糖和石墨相氮化碳的凈水材料制備及其機(jī)理研究.pdf

1、隨著工業(yè)化的不斷發(fā)展和生活水平的逐漸提高，日益嚴(yán)重的水污染問(wèn)題與人們對(duì)清潔健康的水體要求之間形成了巨大的矛盾。特別是一些難降解的污染物，給傳統(tǒng)的水處理技術(shù)帶來(lái)了極大的挑戰(zhàn)。因而，尋找高效、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的新型技術(shù)和凈水材料成為了學(xué)者們關(guān)注的焦點(diǎn)。本研究選取天然高分子材料殼聚糖和石墨相氮化碳為研究對(duì)象，針對(duì)不同的污染物通過(guò)改性制備出多種新型凈水材料，并研究了相關(guān)的凈水機(jī)理，同時(shí)利用磁分離技術(shù)強(qiáng)化材料的分離和回用，從而為綠色凈水材料的實(shí)際性應(yīng)用

2、進(jìn)行了初步的探索。主要包括以下內(nèi)容:
　　(1)研究了鋁摻雜的殼聚糖鐵凝膠對(duì)氟離子的去除性能及吸附機(jī)理。相比于單金屬改性材料，該吸附劑表現(xiàn)出更高的除氟能力，也更能抵抗溶液中pH的變化和共存離子的影響。吸附過(guò)程符合Langmuir等溫吸附模型，最大吸附容量達(dá)到了31.16mg/g。吸附的主要機(jī)理為配體交換和離子交換。使用后吸附劑可以通過(guò)NaOH和HCl溶液進(jìn)行快速的脫附再生。
　　(2)提出了一種殼聚糖-鐵交聯(lián)共沉淀制備磁性粉

3、末活性炭的方法，制備過(guò)程簡(jiǎn)單、綠色，且原料易得廉價(jià)。該吸附劑對(duì)水中鹽酸四環(huán)素的去除快速且高效，基本不受pH(3～11)、共存離子和幾種常見(jiàn)有機(jī)物的影響，其吸附機(jī)理主要是吸附劑和吸附質(zhì)的色散相互作用。并且該吸附劑再生方便、適用于不同濃度水平和不同種類抗生素的去除。設(shè)計(jì)了一種具有磁分離功能的流化床反應(yīng)器，可以簡(jiǎn)單快速地實(shí)現(xiàn)磁性吸附劑對(duì)污染物的吸附、與溶液的分離與原位再生。
　　(3)制備了鐵摻雜的石墨相氮化碳/介孔石墨碳類芬頓催化劑，

4、可用于4～10的pH范圍內(nèi)對(duì)污染物的高效去除。在中性條件下，40min內(nèi)對(duì)酸性紅73染料的催化去除率達(dá)到了99.2％，TOC去除率達(dá)到了42.9％，降解過(guò)程符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。通過(guò)擬合反應(yīng)速率常數(shù)和Fe各組分含量之間的關(guān)系，我們得出Fe-N為催化反應(yīng)主要的活性位點(diǎn)。介孔石墨碳的加入促進(jìn)了Fe(Ⅱ)/Fe(Ⅲ)的循環(huán)過(guò)程，從而極大地提高了催化劑的催化能力。
　　(4)制備了穩(wěn)定的亞銅-石墨相氮化碳材料，該材料表現(xiàn)出良好的類芬頓催化

5、性能，中性條件下在1h內(nèi)對(duì)羅丹明B染料的催化去除率達(dá)到了99.2％。在制備過(guò)程中，Cu前驅(qū)體自發(fā)地被還原，Cu+因此通過(guò)與吡啶N的配位穩(wěn)定地存在于g-C3N4結(jié)構(gòu)中。同時(shí)利用XAFS等實(shí)驗(yàn)手段解析出分子中獨(dú)特的Cu-N2結(jié)構(gòu)，由于該結(jié)構(gòu)配位不飽和，因此對(duì)H2O2的活化表現(xiàn)出了高度的活性。在反應(yīng)結(jié)束后，Cu的價(jià)態(tài)和配位結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生明顯的變化，表明該亞銅材料具有較高的穩(wěn)定性。
　　(5)利用石墨代替先前研究中價(jià)格昂貴的介孔石墨碳，并結(jié)

6、合殼聚糖-鐵交聯(lián)共沉淀的方法制備出磁性鐵摻雜石墨相氮化碳/石墨復(fù)合材料。制備過(guò)程中不同的載體會(huì)對(duì)催化劑的形貌、活性位點(diǎn)等產(chǎn)生很大的影響。與活性炭和SBA-15相比，石墨的引入不僅能增加Fe-N活性位點(diǎn)的數(shù)量，同時(shí)也會(huì)通過(guò)與石墨相氮化碳的電子相互作用提高電子傳遞速率，從而增加催化劑的反應(yīng)活性。該催化劑對(duì)水中雙酚A的催化去除表現(xiàn)出了較高的活性、較好的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性能，并且通過(guò)外加磁場(chǎng)，可以將其迅速地從水中分離，使得該材料在水處理中擁有廣