改性石墨相氮化碳及其Z構型復合光催化材料的設計合成和性能研究.pdf

1、近年來，能源緊缺和環(huán)境污染已成為制約我國經濟社會可持續(xù)發(fā)展的主要因素，也是人類所面臨的重大挑戰(zhàn)。如何有效解決這兩大問題已成為全社會關注的焦點，也是當前科學研究領域亟需解決的關鍵問題。太陽能是一種清潔、可持續(xù)利用和無污染的能源，特定的半導體材料能夠有效利用太陽能降解環(huán)境中有機污染物、光催化分解水產生氫氣和氧氣，將光能轉換為化學能。因此基于半導體材料的太陽能光催化技術被認為是解決能源緊缺和環(huán)境污染最有效的方法之一。
　　本論文在石墨相

2、氮化碳材料和光催化復合材料合成與研究應用的基礎上，通過熱聚合法，在不同溶劑中改性制備出具有特殊形貌的g-C3N4，以改性制備的g-C3N4為基礎，通過靜電自組裝、離子交換法等途徑，將改性后的g-C3N4與Ag3PO4復合，制備出結構可控的g-C3N4/Ag3PO4復合材料。進一步綜合利用靜電自組裝、離子交換、熱聚合等方法，一步煅燒制備Ag3PO4/Ag/C3N4三體系復合材料。利用掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線電子衍射(XRD)、紫外

3、-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)等測試表征手段，綜合分析納米復合材料的化學組成、結構、形貌、光電響應等。以羅丹明B(RhB)模擬有機污染物，研究所制備光催化材料在可見光照射下對有機污染物的光催化降解效果。同時以硝酸銀為犧牲劑，在可見光照射下研究所制備復合光催化材料的產氧性能。實驗結果表明：三聚氰胺和三聚氰酸在不同溶劑中形成的聚合物結構差異較大，對最終煅燒形成的g-C3N4形貌具有重要影響。不同于三聚氰胺直接熱縮聚形成的塊狀g-C

4、3N4，改性制備的g-C3N4為多孔片狀結構。多孔的片狀結構對入射光的高效利用使改性制備的g-C3N4具有更好的光催化活性。對于乙醇改性制備的g-C3N4與Ag3PO4復合的可見光光催化材料，所加入的g-C3N4對最終形成的復合材料中Ag3PO4顆粒尺寸具有較大影響。此外，通過一步煅燒法，利用DCDA與磷酸銀形成競爭反應，一步煅燒形成Ag3PO4/Ag/C3N4三體系復合材料。所制備的復合材料的光催化活性較單一組分的Ag3PO4有大幅提

5、升。不同于傳統(tǒng)的異質結光催化機理，本文提出Z構型光催化降解機理，Ag3PO4導帶和 g-C3N4價帶能級位置的匹配性，Ag3PO4導帶光生電子和g-C3N4價帶光生空穴通過納米銀顆粒復合，Ag3PO4價帶空穴可直接高效率將水氧化分解產生氧氣。同時Ag3PO4顆粒存在活性電子幾率的降低，避免復合材料中Ag3PO4被還原成金屬銀。該體系復合材料能夠在可見光驅動下光催化分解水制氧的關鍵在于：銀納米顆粒在g-C3N4和Ag3PO4之間橋連形成的