Bi4Se3薄膜和超薄Bi-Bi2Se3異質(zhì)結(jié)材料的第一性原理研究.pdf

1、最近，二維(2D)納米材料由于其獨(dú)特的性質(zhì)及廣泛的應(yīng)用引起了研究者極大的興趣。比如在光電子學(xué)，自旋電子學(xué)和谷電子學(xué)以及能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域它有著潛在的應(yīng)用。許多2D材料都是通過(guò)機(jī)械剝離層狀晶體的方法獲得的。Bi2Se3材料具有層狀結(jié)構(gòu)，每5個(gè)原子層稱(chēng)作為一個(gè)QL層(Se-Bi-Se-Bi-Se)，它是Bi2Se3結(jié)構(gòu)的最小單元。鉍(Bi)晶格也具有層狀結(jié)構(gòu)，以Bi2雙原子層(bilayer，BL)作為最小的堆積單元。對(duì)于(Bi2Se3)

2、m(Bi2)n系列材料，它是由m個(gè)QL層的結(jié)構(gòu)單元和n個(gè)BL層的結(jié)構(gòu)單元按一定的堆積方式組合而成。本論文關(guān)注的就是由組成Bi2Se3的QL層結(jié)構(gòu)單元和組成Bi的BL層的結(jié)構(gòu)單元相互穿插形成的Bi4Se3薄膜材料及兩者構(gòu)成的超薄Bi/Bi2Se3異質(zhì)結(jié)材料的物理特性。
　　主要的研究工作有兩個(gè)方面
　　1.相比較于電子結(jié)構(gòu)的研究，Bi4Se3薄膜材料的聲子結(jié)構(gòu)卻未見(jiàn)研究報(bào)道。而對(duì)薄膜材料的聲子特性的研究有助于研究薄膜材料的力學(xué)

3、性質(zhì)、熱輸運(yùn)性質(zhì)及熱電性質(zhì)等方面。本文的第一個(gè)工作就是關(guān)于Bi4Se3薄膜材料的晶格動(dòng)力學(xué)的研究。通過(guò)密度泛函微擾理論，對(duì)Bi4Se3薄膜的兩種終結(jié)面（即Bi2Se3 QL的終結(jié)面和Bi BL的終結(jié)面）的聲子結(jié)構(gòu)、電-聲子相互作用進(jìn)行了第一性原理計(jì)算研究。聲子譜的計(jì)算結(jié)果表明兩種終結(jié)面的Bi4Se3薄膜體系都是動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定的。通過(guò)計(jì)算聲子的投影態(tài)密度，我們發(fā)現(xiàn)Bi2Se3 QL和Bi BL的聲子投影態(tài)密度不是很匹配，阻礙了部分聲子的輸運(yùn)，

4、降低了熱導(dǎo)，從而有助于提高材料的熱電性能。另外計(jì)算得到兩種終結(jié)面的Bi4Se3薄膜的電-聲子耦合系數(shù)λ（約0.278）都不太大，有利于制備室溫工作的電子學(xué)器件。
　　2當(dāng)單個(gè)Bi2雙原子層沉積在以Bi2Se3為襯底上時(shí)，理論和實(shí)驗(yàn)都表明它們會(huì)呈現(xiàn)出獨(dú)特的拓?fù)浔砻鎽B(tài)。那么能否由QL層的結(jié)構(gòu)單元和BL層的堆積單元構(gòu)建成穩(wěn)定的超薄異質(zhì)結(jié)？并且在這超薄異質(zhì)結(jié)中拓?fù)浔砻鎽B(tài)是否能夠繼續(xù)保持？這些正是本文關(guān)注的第二個(gè)方面。根據(jù)第一性原理計(jì)算，我

5、們對(duì)超薄Bi/Bi2Se3異質(zhì)結(jié)材料的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。聲子譜的計(jì)算結(jié)果表明對(duì)于Bi(1BL)/Bi2Se3(1QL)異質(zhì)結(jié)動(dòng)力學(xué)上是不穩(wěn)定的。然而，對(duì)于Bi(1BL)/Bi2Se3(2QL)異質(zhì)結(jié)，在整個(gè)聲子譜中沒(méi)有出現(xiàn)虛頻，表明它在動(dòng)力學(xué)上是穩(wěn)定的。我們分析這兩種異質(zhì)結(jié)動(dòng)力學(xué)行為差異的原因很可能是由于電荷分布的不同引起的。關(guān)于Bi(1BL)/Bi2Se3(2QL)異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)，我們計(jì)算結(jié)果表明在Bi(1BL)/Bi2S