介質(zhì)阻擋放電及其應(yīng)用.pdf

1、本文利用UV-VIS、HPLC、IC等分析技術(shù)，研究了介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge，DBD)降解對(duì)氯苯酚廢水以及在水中固定氮?dú)獾幕具^程和機(jī)理。研究中采用獨(dú)立分開的放電區(qū)域、降解或吸收區(qū)域，氣體通過放電區(qū)域解離形成等離子體流后，進(jìn)入降解或吸收區(qū)域參與對(duì)氯苯酚降解過程或硝酸的生成過程。在降解體系，工藝參數(shù)如峰值電壓、曝氣流量、初始溶液pH均對(duì)有機(jī)物的降解具有一定影響；在固氮體系，峰值電壓、電流、吸

2、收反應(yīng)器構(gòu)造和連接方式對(duì)固氮效率有一定影響。
　　1)利用UV-VIS測定對(duì)氯苯酚的降解率，對(duì)放電體系參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。在一定范圍內(nèi)升高峰值電壓或加大氧氣流量，能夠提高對(duì)氯苯酚降解效率。當(dāng)峰值電壓為14.64 kV、曝氧氣流量為200 L/h、不調(diào)節(jié)pH時(shí)，放電30 min，對(duì)氯苯酚降解效率達(dá)到90%，能量效率為12.35×10-9 mol J-1(5.72 g/kWh)。高的初始溶液pH值有利于對(duì)氯苯酚的降解。對(duì)氯苯酚溶液初始pH為

3、9.00時(shí)，處理6 min，降解率達(dá)80%，能量效率為46.34×10-9 mol J-1(21.46 g/kWh)。
　　2)利用UV-VIS、HPLC在放電體系液相檢測到?OH和O3，根據(jù)線性擬合可得，初始pH為5.90時(shí)?OH生成速率最大，為10.06×10-7 mol L-1 s-1；初始pH為9.00條件下次之，為5.89×10-7 mol L-1 s-1。而初始pH為9.00條件下，液相檢測到的臭氧濃度最低，這說明堿性

4、條件下放電產(chǎn)生的大部分臭氧參與了液相的降解反應(yīng)。
　　3)利用HPLC檢測對(duì)氯苯酚降解過程中的產(chǎn)物。在酸性和中性溶液中，主要由?OH引發(fā)降解反應(yīng)，首先形成對(duì)苯醌和4-氯鄰苯二酚；而在堿性溶液中，主要為O3誘導(dǎo)發(fā)生降解反應(yīng)，生成苯酚和鄰苯二酚。通過IC檢測發(fā)現(xiàn)，上述中間產(chǎn)物會(huì)進(jìn)一步降解生成甲酸、D-(+)-蘋果酸、順丁烯二酸及草酸等低分子有機(jī)酸和氯離子，這說明對(duì)氯苯酚降解過程發(fā)生了脫氯和開環(huán)反應(yīng)。
　　4)氮?dú)饪蓞⑴c到放電引發(fā)