0-3型聚偏氟乙烯基復(fù)合薄膜的制備及介電性能研究.pdf

1、具有高介常數(shù)的柔性聚合物基復(fù)合材料在電子信息與電力工程領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。相較于傳統(tǒng)陶瓷介電材料，聚合物介電材料具有低溫易加工、柔韌性好的優(yōu)點(diǎn)，但其本征介電常數(shù)普遍偏低限制了作為功能材料的使用。在保持復(fù)合材料易加工和柔韌性的同時(shí)，通過(guò)將高介電陶瓷粉體、導(dǎo)電材料等不同類型的填料與聚合物基體復(fù)合，是獲得具有高介電常數(shù)、低介質(zhì)損耗綜合性能良好的聚合物基復(fù)合材料的重要途徑。
　　本文首先以聚偏氟乙烯PVDF為聚合物基體，通過(guò)固相法制備

2、的高介電BST陶瓷粉體為填充相。采用溶液混合隨后流延成型的方法分別將硅烷偶聯(lián)劑KH550改性前、后的BST粉體填充聚合物基體，制備了BST/PVDF和BST(KH550)/PVDF復(fù)合薄膜，研究了BST粉體表面改性對(duì)復(fù)合材料界面改善和介電性能的影響，結(jié)果表明適量的KH550可以改善BST粉體在PVDF中的分散性能和界面結(jié)合性能，復(fù)合材料(BST30V％)介電常數(shù)從32.1提高到36.4。制備的不同填充量BST/PVDF兩相復(fù)合材料中，當(dāng)

3、BST含量達(dá)到60V％時(shí)，介電常數(shù)達(dá)到65，是純PVDF的6.5倍。
　　為進(jìn)一步提高復(fù)合材料高介電常數(shù)，基于滲流理論將導(dǎo)電炭黑CB、羧基化碳納米管MWNTS作為導(dǎo)電相，設(shè)計(jì)并制備了導(dǎo)體/聚合物、導(dǎo)體/BST/聚合物(BST30V％)兩類高介電復(fù)合體系，重點(diǎn)研究了三相復(fù)合材料中不同導(dǎo)電相含量對(duì)復(fù)合材料介電性能影響及滲流閾值附近介電常數(shù)非線性增強(qiáng)效應(yīng)。結(jié)果表明，高長(zhǎng)徑比的MWNTS比球形CB更容易形成導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，具有更低的滲流閾值，當(dāng)

4、CB含量在6.2V％附近或MWNTS在1.38V％附近時(shí)，復(fù)合材料發(fā)生絕緣-導(dǎo)體的轉(zhuǎn)變，介電性能發(fā)生突變。與導(dǎo)體/聚合物兩相復(fù)合材料相比，由于BST的存在，三相復(fù)合體系具有更高介電常數(shù)。SEM分析表明，BST的存在對(duì)導(dǎo)電相的分散起到一定改善作用，降低了復(fù)合體系滲流閾值，在較寬填充區(qū)域內(nèi)獲得綜合性能良好的復(fù)合材料。
　　為了利于復(fù)合薄膜的制備及獲得性能穩(wěn)定、綜合性能良好的復(fù)合材料，將CB、MWNTS兩種粒子進(jìn)行復(fù)配，通過(guò)合理地控制各

5、相填充量比例，在較寬的配比范圍內(nèi)獲了得介電常數(shù)大于100，介質(zhì)損耗小于0.15的高性能介電材料，兩種粒子復(fù)配減少了導(dǎo)電相的使用，降低了漿料的濃度，改善了薄膜的制備性能，對(duì)介電性能的提高也存在明顯的協(xié)同作用。此外，SEM分析顯示兩種導(dǎo)電粒子復(fù)配改善了導(dǎo)電相在聚合物基體中的分散性。
　　對(duì)上述各類復(fù)合材料進(jìn)行的DSC測(cè)試表明，填充相的加入降低了聚合物基體的結(jié)晶度，復(fù)合材料的熔融轉(zhuǎn)變溫度變化不大，結(jié)晶溫度得到明顯提高;介電溫譜測(cè)試發(fā)現(xiàn)，