新型微孔亞磷酸鋁晶體材料的合成與規(guī)律探索.pdf

1、微孔化合物具有獨特的孔道結構，在催化、吸附、離子交換、分離和主-客體組裝等領域具有廣泛的應用。本文通過回顧微孔材料的發(fā)展史，特別是亞磷酸鹽微孔晶體材料的特點、結構、發(fā)展及表征及兩親性分子和小分子凝膠的發(fā)展，確立了本論文主要研究的方向是新型微孔亞磷酸鋁晶體材料的合成與規(guī)律探索。主要工作如下：
　　 1、首先利用亞磷酸為磷源，分別利用1，3-丙二胺和哌嗪為模板劑合成出了兩種新型結構的亞磷酸鋁材料NKX-9和NKX-10；通過粉末X射

2、線衍射、拉曼分析、紅外分析等方法對其進行了初步表征，確定了兩種材料的新穎性；然后利用X射線單晶衍射儀得到了兩種材料的晶體結構：NKX-9為單斜晶系，NKX-10為正交晶系，兩種結構中的A1均為6配位。兩種材料都含有相同類型的無限長鏈的無機鏈(由HPO3四面體排列在無限A1-O-A1鏈的兩側而形成)，之后無機鏈與有機胺離子相互作用形成了兩種晶體的三維結構。所特殊的是，在NKX-10的結構中無機鏈與哌嗪離子形成了有機無機雜化環(huán)，并隨著無機鏈

3、的延伸，形成了有機無機雜化孔道(其結構類似于其他微孔材料中形成的三維無機孔道)，且這種結構的出現(xiàn)相對提高了NKX-10的穩(wěn)定性。其次利用乙二胺，丁二胺，二乙烯三胺為模板劑，使用亞磷酸作為磷源合成了三種未知結構的亞磷酸鋁材料；對三種材料的合成條件和合成方法進行了簡單討論，并通過粉末X射線衍射、拉曼分析、紅外分析等方法對三種材料進行了初步表征，確定了三種材料的新穎性。
　　 2、探討了有機胺，溶劑，外加HF幾種因素在亞磷酸鋁合成中的

4、影響，探討了有機模板劑骨架電荷密度對生成亞磷酸鋁無機骨架結構的影響，發(fā)現(xiàn)模板劑(有機胺)質(zhì)子化后所帶正電荷密度隨C/N比的升高而降低；當C/N比較低時，質(zhì)子化的有機胺所帶正電荷密度較大，趨向于導向生成骨架負電荷較大的一維無機骨架；之后討論了水量大小，外加HF對合成晶體的晶體尺寸、晶體生長取向、晶體完美度的影響，同時發(fā)現(xiàn)完全更換溶劑達到了更突出的效果，合成出了一種新型的亞磷酸鋁材料，并對其進行了初步表征。
　　 3、探討了一種特殊