巨介電常數(shù)CaCu-,3-Ti-,4-O-,12-材料的溶膠-凝膠制備技術(shù)研究.pdf

1、近年來一種不尋常的類鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的材料CaCu3Ti4O12（簡寫為CCTO）由于其具有高介電常數(shù)、低介電損耗而引起了研究人員的關(guān)注。目前，對這種材料的研究主要集中在固相燒結(jié)制備方法上。但傳統(tǒng)的固相燒結(jié)法在制備粉體原料時，存在粉體顆粒大、成分不均勻、燒結(jié)溫度高等特點(diǎn)。以這種粉體原料為基礎(chǔ)所燒結(jié)的陶瓷的晶粒大小不均勻、致密度低及重復(fù)性差，導(dǎo)致介電陶瓷材料的成品率低下，性能差。而溶膠-凝膠液相法制備的超細(xì)粉體具有顆粒度納米級均勻、組分配方易于

2、調(diào)整、工藝重復(fù)性與流程可控性強(qiáng)、材料的燒結(jié)溫度低、成分均勻、致密度高以及相結(jié)構(gòu)穩(wěn)定等優(yōu)勢，是制備超細(xì)粉體最有前途的方法之一。然而迄今為止，在國內(nèi)外很少見CCTO超細(xì)粉體的溶膠-凝膠液相法研制報道。 本論文通過溶膠-凝膠（sol-gel）技術(shù)，以可溶性的硝酸鈣, 硝酸銅及鈦酸丁脂為先驅(qū)體原料，以檸檬酸為絡(luò)合劑，經(jīng)過合適的水解與聚合過程，獲得的凝膠經(jīng)自燃后制備CCTO超細(xì)粉體，并將得到的超細(xì)粉體經(jīng)壓片，熱燒結(jié)等工藝制得CCTO陶瓷。

3、用X射線粉末衍射方法（XRD）與掃描電子顯微鏡（SEM）表征與觀察了燒結(jié)體材料的晶相和微觀形貌，并測定了陶瓷的介電性能。在大量的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上，獲得優(yōu)化的溶膠與凝膠、超細(xì)粉體及陶瓷制備工藝條件。實(shí)驗(yàn)表明，多步的水解與緩慢的聚合過程有利于形成均一透明的CCTO凝膠。凝膠燃燒的合適溫度為～450℃，再經(jīng)1000℃、2小時燒結(jié)后可獲得基本致密的CCTO陶瓷。制備的CCTO陶瓷在寬頻室溫下具有～104的介電常數(shù)和低于0.20的介電損耗。與傳統(tǒng)的固相

4、法獲得的CCTO陶瓷相比，其介電性能有較大提高。 同時系統(tǒng)地研究了化學(xué)組分鈣、銅、鈦對CCTO介電性能的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)銅離子組分的改變對物質(zhì)的介電性能有明顯的影響，我們初步探討了Cu組分對CCTO結(jié)構(gòu)的修飾以及對其介電性能所產(chǎn)生影響的內(nèi)在機(jī)理。 論文還研究了稀土離子La對CCTO其介電性能的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：在一定條件下，La的摻雜一定程度上減少了CCTO的介電常數(shù)，但介電常數(shù)隨頻率而改變的曲線走勢變平緩；La的摻