載體酸性對Cu-Co基催化劑低溫活化轉(zhuǎn)化CH-,4-的影響.pdf

1、實現(xiàn)CH4與CO2共活化轉(zhuǎn)化是當(dāng)今催化領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的課題之一。這一過程為天然氣的優(yōu)化利用，減少最大溫室氣體的排放，具有非常重要的意義。 CH4-CO2在溫和條件下直接合成乙酸是近年來本實驗室一直致力研究的課題，目前已取得很大進展。但由于CH4分子結(jié)構(gòu)的高穩(wěn)定性，實現(xiàn)對CH4分子的高效活化，就成為該課題研究的關(guān)鍵問題。本文在綜述了乙酸合成研究進展基礎(chǔ)上，結(jié)合已往的研究成果和國內(nèi)外超強酸對活化CH4的研究進展，設(shè)計了一系列不同固體

2、超強酸負載的金屬催化劑，采用程序升溫技術(shù)H2-TPD和CO2/H2-TPSR，考察了于不同溫度下吸附CH4后的表面碳物種的反應(yīng)活性，利用FTIR、XRD、BET等表征手段進行了分析測試，旨在篩選出高CH4低溫活化的催化劑，為整個課題研究的深入奠定基礎(chǔ)。通過研究得出以下結(jié)論： 1.活性金屬Cu-Co負載在不同固體酸載體上的催化劑，對CH4的活化與轉(zhuǎn)化表現(xiàn)出良好的活性。CH4在這些催化劑表面均可在較溫和條件實現(xiàn)活化，生成多種表面碳物

3、種。吸附溫度越高，越有利于對CH4的活化，即CH4的活化是溫度促進的。 2.載體酸性對CH4催化活化影響顯著，隨載體酸性的增強，催化劑對CH4的催化活性增強。同時，載體酸性對CH4吸附生成的表面碳物種CHx的生成量與分布具有顯著的影響。但過強的載體酸性，不利于生成活潑碳物種，較為適宜的酸強度范圍是：-16.0＜Ho＜-12.0。 3.FTIR表征表明，酸性載體的表面OH基作為酸中心參與了CH4的活化。 4.載體酸