蜂窩堇青石涂層-錳基催化劑中低溫CH4-SCR催化脫硝性能研究.pdf

1、車用和船用柴油機尾氣中排放的大量氮氧化物和小分子碳氫化合物(HC)是移動污染源的主要存在形式。甲烷選擇性催化還原氮氧化物(CH4-SCR)技術因其能夠同時脫除柴油機尾氣中氮氧化物和小分子有機物而極具潛力替代氨選擇性催化還原一氧化氮(NH3-SCR)。該技術利用柴油機尾氣中以CH4為代表的碳氫化合物為還原劑與尾氣中另一組分NOx發(fā)生催化氧化還原反應生成N2、CO2和H2O，以無害化排放，具有廣闊的應用前景。在詳細歸納CH4-SCR近幾年的

2、研究進展基礎上，本文采用化學惰性的蜂窩堇菁石(CC)為結構基體，表面進行凹凸棒石(PG)及氧化鋯(ZrO2)涂層處理，負載活性錳氧化物(MnOx)制備整體式Mnx/PG-CC和Mnx/ZrO2-CC催化劑，考察催化劑的制備條件、操作條件及其結構特性對其CH4-SCR催化活性的影響。利用BET、FE-SEM、XRD、XPS和TPD等表征手段對催化劑進行表征，并對催化反應機理進行探究，得到以下結論:
　　當采用凹凸棒石作為涂層載體時，

3、以Mn(NO3)2為活性組分前驅體所制備的Mnx/PG-CC催化劑的脫硝活性表現出比較優(yōu)異的低溫CH4-SCR脫硝活性。較佳的制備工藝條件為錳負載量為11wt％、煅燒溫度為300℃，其脫硝活性在5vol％ O2、CH4/NO=1、溫度為300℃的反應條件下可達到58％的最優(yōu)NO轉化率。表征結果顯示高度分散和均勻分布的MnOx活性組分有助于催化劑的CH4-SCR脫硝活性提高，且有助于NO吸附在載體表面并形成硝酸鹽中間體參與催化反應。

4、>　　采用氧化鋯為涂層載體時，涂層方法對催化劑的催化活性具有顯著影響。懸浮漿液法制備路線明顯優(yōu)于原位生長氧化鋯法制備路線。催化劑在O2含量為5vol％，反應溫度為250℃時反應條件表現出最優(yōu)脫硝性能60％，其最佳活性溫度及NO轉化率均明顯高于凹凸棒石涂層催化劑。在氧化鋯涂層催化劑上，MnOx以MnO2和Mn2O3兩種形式存在，且主要以MnO2形式為主。O2吸附在催化劑表面形成O-，與NO反應可以生成N2O活性中間體，甲烷以氣態(tài)形式參與反