鐵基納米催化劑低溫選擇性催化還原(SCR)脫硝過程研究.pdf

1、選擇性催化還原技術(shù)(SCR)是目前最有效的控制火電廠NOx排放的技術(shù)，該技術(shù)在發(fā)達國家已得到了廣泛應(yīng)用，但國內(nèi)這方面研究還需進一步拓展。本文將鈰引入Fe/TiO2催化劑，進一步加強了催化劑的穩(wěn)定性、拓寬了催化劑活性的操作窗口、提高了催化劑的SCR性能。采用溶膠凝膠法制備Ce(x)-Fe/TiO2系列催化劑，并應(yīng)用BET、XRD、TEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD、In situ DRIFT等表征手段對催化劑的理化性能和反應(yīng)機理

2、進行了深入研究。另外，采用檸檬酸法-靜電紡絲技術(shù)制備的中空FeMn納米纖維催化劑在低溫范圍內(nèi)均展現(xiàn)出優(yōu)良的SCR性能。本研究工作的成果對今后進一步煙氣中NOx，具有重要的理論意義和潛在的實際價值。主要結(jié)論如下:
　　(1) Ce(0.2)-Fe/TiO2催化劑在225-300℃展現(xiàn)出優(yōu)異的低溫SCR性能，NOx去除率接近100％，明顯優(yōu)于Fe/TiO2催化劑。
　　(2) Ce(0.2)-Fe/TiO2樣品有最高的Oα/Oα

3、+Oβ比，鈰的添加提高了化學(xué)吸附氧的濃度，主要是鈰可以改變催化劑表面的電荷平衡、電子空缺和不飽和化學(xué)鍵。化學(xué)吸附氧是最活躍的氧，在氧化還原反應(yīng)中起到很重要的作用。
　　(3)催化劑的還原性質(zhì)在NOx的NH3-SCR過程中具有重要的作用。從H2-TPR結(jié)果看出，鈰引入后，峰向低溫方向移動且峰的強度增加，提高了Fe/TiO2催化劑的低溫還原能力，促進了低溫SCR性能。
　　(4)原位紅外揭示了催化劑Ce(0.2)-Fe/TiO2

4、的NH3-SCR反應(yīng)按E-R機理進行。在低溫SCR反應(yīng)條件下，B酸比L酸更重要。當NH3+NO+O2共吸附時，氨物種占據(jù)了催化劑Ce(0.2)-Fe/TiO2上的多數(shù)活性位，氨物種主要以NH4+（低溫下）的形式存在，在NH3-SCR反應(yīng)過程中起至關(guān)重要的作用。催化劑表面吸附的N4+經(jīng)氧化脫氫作用生成氨基(NH2)，氨基(NH2)與氣態(tài)的NO反應(yīng)生成中間物種NH2NO，NH2NO的熱穩(wěn)定性差，會快速分解生成N2和H2O。
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