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1、氯酚類化合物在環(huán)境中長(zhǎng)期殘留、半衰期長(zhǎng),毒性大、難生物降解,具有“三致”效應(yīng)和遺傳毒性,許多國(guó)家將氯酚類列入優(yōu)先污染物名單,對(duì)其使用和排放制定了嚴(yán)格的標(biāo)準(zhǔn)。零價(jià)鐵作為還原劑對(duì)氯酚進(jìn)行還原脫氯近年來(lái)日益受到關(guān)注。本文從二氯酚化合物的分子結(jié)構(gòu)信息和零價(jià)鐵的物理化學(xué)性質(zhì)著手,考察了在零價(jià)鐵的作用下,2,4-二氯酚(2,4-DCP)的還原脫氯行為, 本文利用粒度為100目的鐵粉作為還原劑對(duì)2,4-DCP進(jìn)行了還原脫氯研究,獲得了反應(yīng)過(guò)
2、程中反應(yīng)物、氯離子和溶解態(tài)鐵濃度變化規(guī)律,計(jì)算了準(zhǔn)一級(jí)表觀反應(yīng)速率常數(shù)??疾炝嗽诓煌琾H值、不同反應(yīng)體系、好氧/厭氧、不同鐵粉投加量以及反應(yīng)物濃度等因素對(duì)脫氯和零價(jià)鐵對(duì)2,4-DCP的吸附效果的影響,并通過(guò)中間產(chǎn)物的分析研究了2,4-DCP在零價(jià)鐵的作用下還原脫氯的歷程和機(jī)理。試驗(yàn)結(jié)果表明: (1)溶液的pH值是影響零價(jià)鐵處理2,4-DCP的重要因素。弱酸性條件下有利于脫氯反應(yīng)的進(jìn)行。在弱酸性條件下,溶液可以提供大量脫氯反應(yīng)所
3、需要的H+,并且在弱酸性的條件下不容易形成鐵的氧化物和氫氧化物。酸性較強(qiáng)或堿性的溶液中不利于脫氯反應(yīng)。采用Fe/C和Fe/Cu體系可以強(qiáng)化2,4-DCP的脫氯反應(yīng),經(jīng)過(guò)6個(gè)小時(shí)的還原脫氯反應(yīng),F(xiàn)e/Cu體系的脫氯率達(dá)到了60%,F(xiàn)e/C體系的脫氯率達(dá)到了44%。溶解氧對(duì)2,4-DCP的脫氯反應(yīng)有明顯的抑制作用。對(duì)于厭氧條件下的零價(jià)鐵還原2,4-DCP的反應(yīng),經(jīng)過(guò)6個(gè)小時(shí)脫氯率能夠達(dá)到50%,而在好氧條件下的脫氯率為40%左右。
4、 (2)反應(yīng)液中溶解態(tài)鐵的量與溶液的pH值和溶液中溶解氧的含量有關(guān)。酸度越強(qiáng),溶液中的溶解態(tài)鐵的濃度也越高。在有溶解氧存在的條件下,反應(yīng)放出的Fe2+會(huì)和氧氣發(fā)生反應(yīng)生成氧化物鈍化層覆蓋在鐵的表面,從而使溶液中的溶解態(tài)濃度降低。 (3)零價(jià)鐵還原2,4-DCP的脫氯反應(yīng)為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué),初始pH值為2.5,4.2,5.8,10.0下各自的反應(yīng)速率常數(shù)K值分別為0.1773 h-1,0.2943 h-1,0.062 h-1和0.0
5、525h-1。 (4)溶液的pH值、溶解氧含氯、鐵粉的投加量、溶液的濃度等因素都影響零價(jià)鐵對(duì)2,4-DCP的吸附。不同的體系對(duì)2,4-DCP的吸附有較大區(qū)別,單獨(dú)的活性炭對(duì)氯酚的吸附可達(dá)38.1%,單獨(dú)的鐵粉吸附氯酚為1.8%,而Fe/C復(fù)合體系對(duì)氯酚的吸附為5.68%,F(xiàn)e/Cu體系對(duì)氯酚的吸附較Fe/C和單獨(dú)鐵粉吸附的都多,并且相應(yīng)的脫氯率較高。 (5)其它反應(yīng)條件相同,溶液的初始pH值不同的情況下,初始pH值在
6、4.2左右時(shí)經(jīng)過(guò)6個(gè)小時(shí)處理得反應(yīng)液的CODCr最低,即CODCr去除率最高。在初始pH為4.2時(shí)經(jīng)過(guò)零價(jià)鐵還原處理2,4-DCP,反應(yīng)液的BOD5/CODCr值最大,而在堿性條件下經(jīng)過(guò)零價(jià)鐵處理的2,4-DCP的可生化性提高不多。 (6)利用GC/MS分析了2,4-DCP在零價(jià)鐵的作用下脫氯反應(yīng)的中間產(chǎn)物,推測(cè)2,4-DCP在零價(jià)鐵作用下的脫氯反應(yīng)的歷程為:2,4-DCP→2-CP或4-CP→苯酚。總結(jié)得出零價(jià)鐵降解2,4-
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