燃煤多種污染物一體化協(xié)同脫除機(jī)理及反應(yīng)射流直接數(shù)值模擬DNS的研究.pdf

1、隨著我國經(jīng)濟(jì)社會(huì)的快速發(fā)展，能源與環(huán)境問題日益凸現(xiàn)。我國以燃煤為主的能源格局在相當(dāng)長的一段時(shí)期內(nèi)不會(huì)出現(xiàn)大的變化，而燃煤過程中產(chǎn)生的NO<,x>，SO<,2>，Hg等污染物對(duì)我國大氣環(huán)境日益構(gòu)成嚴(yán)重危害。目前針對(duì)各污染物開展逐一治理的做法不但浪費(fèi)投資，而且增加額外運(yùn)行費(fèi)用，借鑒發(fā)達(dá)國家成功經(jīng)驗(yàn)，開展燃煤多種污染物一體化協(xié)同脫除的研究具有重要意義。 針對(duì)目前我國脫硫正大量采用成熟濕法煙氣脫硫WFGD技術(shù)，本文的研究主要以NO<,x

2、>控制為側(cè)重點(diǎn)，同時(shí)考慮與SO<,2>，Hg，HCl，HF等污染物的同時(shí)脫除。在對(duì)煤粉再燃、SNCR等機(jī)理研究的基礎(chǔ)上，結(jié)合我國國情，提出了以污染物同時(shí)脫除、高效率、低投資、低運(yùn)行成本為目的的多種技術(shù)有機(jī)組合應(yīng)用新思路。國內(nèi)首次提出了利用臭氧氧化結(jié)合堿液吸收的多種污染物一塔多脫新技術(shù)，并對(duì)爐內(nèi)控制結(jié)合臭氧尾部多脫技術(shù)在300MW機(jī)組進(jìn)行了初步方案設(shè)計(jì)，為我國污染物脫除領(lǐng)域提出了一條新的解決方案。針對(duì)擴(kuò)散、混合過程對(duì)于各污染物控制過程中的

3、重要影響，本文利用并行計(jì)算的方法，結(jié)合詳細(xì)基元反應(yīng)對(duì)二維反應(yīng)射流進(jìn)行了直接數(shù)值模擬，其中H<,2>/N<,2>火焰主要與加州大學(xué)Berkley分校Cabra博士的試驗(yàn)進(jìn)行對(duì)比，以驗(yàn)證我們開發(fā)的并行反應(yīng)射流程序的正確性，在此基礎(chǔ)上對(duì)污染物脫除過程中O<,3>氧化NO<,x>過程進(jìn)行了直接數(shù)值模擬，并對(duì)反應(yīng)射流中渦的結(jié)構(gòu)性狀、運(yùn)動(dòng)特性以及合并撕裂過程進(jìn)行了分析。 本文首先采用微觀分析的方法對(duì)神華煤燃燒過程中燃料型NO<,x>的析出動(dòng)

4、態(tài)過程進(jìn)行了跟蹤分析，結(jié)果發(fā)現(xiàn)揮發(fā)份NO<,x>是燃料型NO<,x>的主要生成形式，占66.17～74.87％，高溫條件下?lián)]發(fā)份析出速率快，煤粉顆粒周圍局部還原性氣氛加強(qiáng)，NO<,x>析出總量減少，試驗(yàn)中1200℃相對(duì)1100℃和1000℃析出總量最少。揮發(fā)份析出時(shí)刻的氧量氣氛對(duì)于揮發(fā)份NO<,x>的生成具有重要影響，本文首次引入揮發(fā)份化學(xué)當(dāng)量比SRV的概念對(duì)其進(jìn)行表征，傳統(tǒng)一次風(fēng)采取SRV＝1.0～1.25的配風(fēng)比例顯然不利于低NO<

5、,x>的控制，要有效抑制NO<,x>的生成，應(yīng)在滿足輸送條件的基礎(chǔ)上，至少控制SRV<1.0。 在煤粉再燃機(jī)理研究過程中，采用管式爐微觀堆積燃燒過程與沉降爐懸浮燃燒相結(jié)合的手段，對(duì)煤粉再燃微觀機(jī)理、煤粉細(xì)度、再燃比例、溫度、氣氛等進(jìn)行了分析。微觀試驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)煤粉再燃過程呈典型的三階段分布：1）．再燃煤粉早期NO<,x>生成過程，2）．揮發(fā)份均相還原過程和3）．焦炭非均相還原過程。第一階段NO的生成與第三階段焦炭非均相還原過程與O

6、<,2>關(guān)系不大，而揮發(fā)份的均相還原對(duì)于環(huán)境O<,2>非常敏感，并且對(duì)于NO<,x>脫除作用最大，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)O<,2>量8％（SRV＝1.27）是NO還原有效與否的分界線，要取得有效的脫硝效果O<,2>至少應(yīng)小于5％（SRV<0.8）。沉降爐中進(jìn)行的試驗(yàn)結(jié)果表明：最佳再燃比例為20～25％，最佳再燃溫度為1300℃，最佳再燃區(qū)化學(xué)當(dāng)量比在0.8～1.0，再燃過程中的氣氛控制比再燃比例更加重要，再燃區(qū)停留時(shí)間應(yīng)在0.4～0.6s為宜。在以N

7、<,2>或煙氣等低O<,2>條件送粉時(shí)，超細(xì)煤粉具有更好的NO<,x>還原效率，而當(dāng)采用空氣送粉時(shí)，則存在一個(gè)最佳的煤粉細(xì)度，試驗(yàn)中神華煤的最佳細(xì)度約為65.5μm，過粗和過細(xì)都不利于NO<,x>的還原。對(duì)神華煤進(jìn)行酸洗脫礦負(fù)載K<'+>，Na<'+>，Ca<'2+>，F(xiàn)e<'3+>后進(jìn)行再燃效果評(píng)價(jià)，試驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)負(fù)載金屬離子后再燃脫硝效率均有不同程度的提高，其活性順序?yàn)椋篘a＞Fe＞K＞Ca。 本文提出了利用臭氧氧化結(jié)合堿液吸收

8、的鍋爐煙氣多種污染物一體化協(xié)同脫除新技術(shù)，并首先提出了40物種121步化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，該機(jī)理在隨后的試驗(yàn)當(dāng)中得到了很好的驗(yàn)證。通過臭氧生存周期與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)時(shí)間的對(duì)比發(fā)現(xiàn)，臭氧在典型鍋爐排煙溫度150℃條件下的熱分解半衰期為19.2s，而O<,3>與NO<,x>最慢的氧化反應(yīng)在0.6s就已完成，實(shí)際操作中是可行的，理論上可取得80％以上的脫硝效率，95％的脫硫效率，36～85％的脫Hg效率，以及HCl,HF的高效吸收，其初期投資預(yù)計(jì)可比SC

9、R＋WFGD便宜30～60％，運(yùn)行成本降低60％左右。 在對(duì)各種技術(shù)進(jìn)行詳細(xì)機(jī)理分析之后本文對(duì)組合應(yīng)用的高級(jí)再燃脫硝技術(shù)、再燃結(jié)合CaCO<,3>和兩段噴氨的同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)進(jìn)行了初步試驗(yàn)研究，對(duì)臭氧結(jié)合爐內(nèi)控制針對(duì)300MW機(jī)組進(jìn)行了經(jīng)濟(jì)性分析，為今后更加豐富的組合應(yīng)用指明了道路。 針對(duì)污染物控制過程中擴(kuò)散混合與化學(xué)反應(yīng)之間的強(qiáng)烈耦合作用，本文采用結(jié)合詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理的直接數(shù)值模擬對(duì)二維反應(yīng)射流進(jìn)行了數(shù)值模擬。其中H<,2

10、>／N<,2>采用16步詳細(xì)燃燒機(jī)理，與Cabra的試驗(yàn)結(jié)果基本吻合，驗(yàn)證了我們的并行反應(yīng)DNS射流程序的正確性。在此基礎(chǔ)上將直接數(shù)值模擬引入到污染物控制領(lǐng)域當(dāng)中，采用本文提出的65步詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理對(duì)O<,3>氧化NO<,x>過程進(jìn)行了實(shí)現(xiàn)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)計(jì)算區(qū)域出口的1.1754ms時(shí)刻已有45.44％的NO氧化效率，該反應(yīng)屬典型的動(dòng)力學(xué)控制過程，反應(yīng)產(chǎn)物主要集中在渦核心區(qū)。在此基礎(chǔ)上對(duì)反應(yīng)射流發(fā)展過程中渦的結(jié)構(gòu)形狀、運(yùn)動(dòng)特性進(jìn)行了跟蹤分析，

11、捕捉到了雙渦合并、三渦合并以及渦的撕裂現(xiàn)象，對(duì)反應(yīng)前后渦的產(chǎn)生頻率進(jìn)行了對(duì)比分析，發(fā)現(xiàn)渦的產(chǎn)生頻率非?？旒s12594Hz，但在整體上具有一定的周期特性對(duì)應(yīng)頻率約165Hz。通過對(duì)比反應(yīng)前后的速度分布、湍流強(qiáng)度、雷諾應(yīng)力和溫度脈動(dòng)強(qiáng)度發(fā)現(xiàn)，加入化學(xué)反應(yīng)后，流向速度的衰減加快，流向湍流強(qiáng)度與溫度脈動(dòng)強(qiáng)度均有大幅度增加，而橫向湍流強(qiáng)度與雷諾應(yīng)力則增加不大，本文的模擬結(jié)果有助于人們對(duì)于O<,3>／NO反應(yīng)過程的理解，以及反應(yīng)射流中湍流渦結(jié)構(gòu)、湍