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1、本文利用鑭系元素銪(Eu)模擬三價(jià)次錒系核素镅(Am),以Ce2(C2O4)3·10H2O、Eu2O3和NH4H2PO4為原料,通過(guò)固相反應(yīng)合成摻銪鈰獨(dú)居石固溶體 Ce1-xEuxPO4(x=0-1),采用熱壓燒結(jié)技術(shù)制備摻銪鈰獨(dú)居石(Ce0.5Eu0.5PO4)陶瓷固化體,借助 X射線衍射(XRD)、場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、能譜(EDS)等分析測(cè)試手段,研究元素Eu在鈰獨(dú)居石中的固溶規(guī)律,優(yōu)化 Ce1-xEuxPO4(x=0-1
2、)固溶體及其陶瓷固化體的制備工藝,表征其相組成、密度及顯微結(jié)構(gòu)等。結(jié)果表明:在常壓(大氣壓)條件下,900-1250oC煅燒,合成獨(dú)居石為CePO4和EuPO4兩相,制備單獨(dú)居石固溶體Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的較佳條件為1300oC保溫4h;在30MPa的壓力下,合成單獨(dú)居石固溶體 Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的最低溫度在1000oC以下,比常壓(大氣壓)條件下的合成溫度低了約300oC;隨著Eu摻量x的增加,獨(dú)居石
3、固溶體Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的晶胞參數(shù)a、b、c和晶胞體積V呈線性減小,晶胞參數(shù)?呈線性增加;熱壓燒結(jié)制備 Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體的較佳燒結(jié)條件為1150oC保溫2h(30MPa),固化體的相對(duì)密度為98.4%,晶粒結(jié)合緊密,無(wú)明顯氣孔,晶相是Ce0.5Eu0.5PO4固溶體。
采用MCC-1靜態(tài)浸出實(shí)驗(yàn)法,用水熱反應(yīng)釜模擬深地質(zhì)處置環(huán)境,借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜-質(zhì)譜(ICP-MS)測(cè)試手段,
4、研究了熱壓燒結(jié)Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體樣品中Ce元素和Eu元素的化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明:Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性,Ce元素和Eu元素均具有很低浸出率,Ce元素的抗浸出性能略好于 Eu元素;42d時(shí),Ce元素的歸一化浸出率≤3.97×10-5 g·m-2·d-1, Eu元素的歸一化浸出率≤6.21×10-4 g·m-2·d-1。pH值對(duì)熱壓燒結(jié) Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化體中 Ce元素和
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