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1、用鑭系元素釓(Gd)模擬三價(jià)次錒系核素鋦(Cm),以Gd2O3、Ce2(C2O4)3·10H2O和NH4H2PO4為原料,通過(guò)固相反應(yīng)合成釓鈰獨(dú)居石固溶體,采用熱壓燒結(jié)摻釓鈰獨(dú)居石陶瓷固化體,借助X射線衍射(XRD)、場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(FESEM)、能譜(EDS)等分析測(cè)試手段,研究了模擬次錒系核素釓在鈰獨(dú)居石中的固溶規(guī)律和釓鈰獨(dú)居石固溶體Ce1-xGdxPO4(x=0-1)及其陶瓷固化體的制備工藝技術(shù)、顯微結(jié)構(gòu)、相組成、密度等。結(jié)果表明
2、:采用二次研磨/煅燒工藝,在1300℃煅燒保溫10h,可以合成單相的釓鈰獨(dú)居石固溶體Ce1-xGdxPO4(x=0-1);隨著釓含量的提高,釓鈰獨(dú)居石固溶體Ce1-xGdxPO4(x=0-1)的晶胞參數(shù)(a、b、c)和晶胞體積(V)呈現(xiàn)線性減小的趨勢(shì);固相反應(yīng)合成摻釓鈰獨(dú)居石固溶體Ce0.9Gd0.1PO4的較佳條件為1000℃、保溫0.5h;采用熱壓燒結(jié)技術(shù)制備摻釓鈰獨(dú)居石(Ce0.9Gd0.1PO4)陶瓷固化體的較佳燒結(jié)條件為115
3、0℃保溫2h(30MPa),制得的固化體相對(duì)理論密度大于99%,晶相為獨(dú)居石Ce0.9Gd0.1PO4,其晶粒細(xì)小、結(jié)合緊密,晶界不清晰。
以水熱反應(yīng)釜為浸出實(shí)驗(yàn)裝置來(lái)模擬深地質(zhì)處置環(huán)境,采用MCC靜態(tài)浸出實(shí)驗(yàn)法,借助電感耦合等離子體發(fā)射光譜-質(zhì)譜(ICP-MS),研究了熱壓燒結(jié)摻釓鈰獨(dú)居石(Ce0.9Gd0.1PO4)陶瓷固化體在“熱-水-力-化學(xué)”(THMC)耦合作用下的化學(xué)穩(wěn)定性。結(jié)果表明:熱壓燒結(jié)摻釓鈰獨(dú)居石(Ce0.
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