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1、以ZrSiO4、CaCO3、TiO2、Ce2(C2O4)3·10H2O/UO2(NO3)2·6H2O和Al2O3為原料,采用Ce4+、U4+模擬An4+,通過固相反應,制備摻鈰/鈾鈣鈦鋯石(CaZrTi2O7)和榍石(CaTiSiO5)的組合礦物固化體。借助X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、能譜儀(EDS)、背散射電子像(BSE)等分析手段,研究鈰、鈾在組合礦物中的固溶機制、固溶量以及組合礦物的礦相組成、微觀結(jié)構(gòu)等。采用PCT浸
2、出實驗方法,研究摻鈾鈣鈦鋯石(CaZrTi2O7)和榍石(CaTiSiO5)組合礦物固化體的抗浸出性能。結(jié)果表明:鈣鈦鋯石和榍石組合礦物固溶Ce4+和U4+的機制較復雜,Ce4+和U4+主要固溶在鈣鈦鋯石的Zr4+位和Ca2+位及榍石的Ca2+位,Zr4+、Ca2+相互固溶,Al3+、Si4+、Ti4+相互固溶;制備摻Ce鈣鈦鋯石和榍石組合礦物固溶體的較佳配方(摩爾比)為n[CaZr(1-3x)Ce3xTri2O7]:n[Ca(1-x)
3、CexAl2xTi(1-2x)SiO5]=1:(1-3x),Ce4+的最大固溶量為21.39wt.%;制備摻U鈣鈦鋯石和榍石組合礦物固溶體的較佳配方(摩爾比)為n[CaZr(1-7x)U7xTi2O7]:n[Ca(1-x)UxAl2xTi(1-2x)SiO5]=1;(1—7x),U4+的最大固溶量為28.640wt.%;摻鈰/鈾組合礦物固溶體的較佳制備條件為1230℃保溫30min;摻鈾的組合礦物固化體具有良好的抗浸出性能,35天后鈾元
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