自蔓延高溫合成富鈣鈦鋯石型人造巖石及其對模擬錒系核素固化性能研究.pdf

1、針對目前高放廢物人造巖石固化體合成溫度高，工藝復(fù)雜，原料昂貴的問題，本研究通過自蔓延高溫合成法，以 Ti為還原劑，分別采用Fe2O3、CrO3、Ca(NO3)2、MoO3為氧化劑，制備了摻Ce/Nd富鈣鈦鋯石型人造巖石固化體；計(jì)算了各體系的絕熱溫度，測量了各體系實(shí)際燃燒溫度，探索了不同 Ti與TiO2摩爾比(Ti/TiO2)對燃燒溫度的影響；研究了富鈣鈦鋯石型人造巖石(自蔓延高溫合成法制得)對模擬錒系核素的固化機(jī)制，并探討了模擬錒系核素

2、的在摻Ce/Nd富鈣鈦鋯石型人造巖石固化體中的抗浸出性能。
　　結(jié)果表明：以 Ca(NO3)2、MoO3為氧化劑，均能成功制得鈣鈦鋯石；同時(shí)，隨著 Ti/TiO2比值的降低，體系反應(yīng)性及燃燒溫度逐漸降低。Ca(NO3)2為氧化劑制備摻Ce/Nd富鈣鈦鋯石型人造巖石，CeO2(Ce4+以1:1取代 Zr位)/Nd2O3(Nd3+以1:1分別進(jìn)入Ca位以及Zr位)的加入會(huì)導(dǎo)致鈣鈦鋯石的減少以及鈣鈦礦的增加，Ce還原為三價(jià)，進(jìn)入了燒綠石

3、或者鈣鈦礦的Ca位；而Nd進(jìn)入鈣鈦鋯石、鈣鈦礦或燒綠石的Ca位；MoO3為氧化劑制備摻Ce/Nd富鈣鈦鋯石型人造巖石，CeO2(Ce4+以1:1取代Zr位)的加入亦會(huì)導(dǎo)致鈣鈦鋯石的減少以及鈣鈦礦的增加，Ce還原為三價(jià)，進(jìn)入了鈣鈦礦及鈣鈦鋯石的Ca位；MoO3為氧化劑制備摻Nd/Nd-Al富鈣鈦鋯石型人造巖石，Nd2O3的加入不會(huì)導(dǎo)致礦相含量的改變，Nd進(jìn)入了鈣鈦鋯石及鈣鈦礦的Ca位。
　　本研究采用MCC-1靜態(tài)浸出實(shí)驗(yàn)法，研究樣

4、品的水熱穩(wěn)定性；結(jié)果表明：Ca(NO3)2為氧化劑制備摻Ce/Nd富鈣鈦鋯石型人造巖石時(shí)，Ca、Ce及Nd均表現(xiàn)良好的抗浸出性能，42天后分別達(dá)到10-1,10-610-4 g·m-2·d-1數(shù)量級； MoO3為氧化劑制備摻Ce/Nd富鈣鈦鋯石型人造巖石時(shí)，Ce、Mo的歸一化浸出率較高，42天后 LRMo及 LRCe分別為8.09 g·m-2·d-1和1×10-2 g·m-2·d-1，Nd、Zr及Ca表現(xiàn)出較好的抗浸出性能，42天后達(dá)到