納米ZSM-5沸石催化劑上C-,5--C-,8-混合烷烴芳構(gòu)化反應(yīng)的研究.pdf

1、大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文納米ZSM-5沸石催化劑上C-C混合烷烴芳構(gòu)化反應(yīng)的研究姓名：周建宏申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：工業(yè)催化指導(dǎo)教師：郭洪臣20080607納米Z S M ．5 沸石上C 5 ．C 8 混合烷烴芳構(gòu)化反應(yīng)研究A r o m a t i z a t i o no f C 5 - - C sA l k a n eM i x t u r e o v e r N a n o —- s i z e dZ S M ·- 5

2、 Z e o l i t eA b s t r a c tT h ea r o m a t i z a t i o no fl i g h th y d r o c a r b o n s i s a n o v e lt e c h n o l o g y f o r t h ep r o d u c t i o n o fa r o m a t i c sf r o mc h e a pr a wm a t e r i a l s

3、．I nt h i s s t u d 3 ，．t h e a r o m a t i z a t i o no fak i n do f r a f f i n a t ef r o mh y d r o g e n a t e dp y r o l y s i sg a s o l i n ew a s s t u d i e dw i t h a s m a l lf i x e d ·b e dr e a c t o

4、ra n d c a t a l y s tc h a r a c t e r i z a t i o n m e t h o d s 1 i k e S E M ．X I 己D ．X R F ．d y n a m i c a d s o r p t i o n o f h y d r o c a r b o nm o l e c u l a r p r o b e s ，N H 3 一T P D ，a n dp y r i d i n

5、 e - a d s o r p t i o nF T —I R ．O u rr e s e a r c hw a s f o c u s e do nt h ee f f e C t So fc r ) ，s t a l s i z e ．a(chǎn) c i d i t ya n dm o d i f i c a t i o no nt h e c a t a l 3 ，t i cp e r f o r m a n c e o fZ S M

6、．5z e o l i t e ．T h ef o l l o w i n g r e s u l t sh a v eb e e no b t a i n e d ：( 1 ) S t e a m i n gH Z S M 一5 z e o l i t e u n d e r s u i t a b l e t e m p e r a t u r e ( c a ．4 5 0o C l c a n n o t a b l yi n c

7、 r e a s e t h e a r o m a t i z a t i o n s e l e c t i x r i t y a n d r e d u c e t h ef o r m a t i o n s o fm e t h a n ea n de t h a n eb ＼’p r o d u c t s ．I m p r e g n a t i o nw i t ht h e o x i d e s o fc o p

8、p e ro r z i n c o nt h eb a s i so fs t e a m i n gc a nf u r t h e r s i g n i f i c a n t l y s t r e n g t h e n t h e r e s i s t a n c e o f t h e r e s u l t e d c a t a l y s t t o t h e c o k i n gd e a c t i x

9、t a t i o n ．( 2 ) A c i d i t v c h a r a c t e r i z a t i o n i n d i c a t e s t h a t ．t h e t r e a t m e n to fs t e a m i n g u n d e r 4 5 0 。Cr e d u c e sb o t ht h ea m o u n ta n ds t r e n a - t ho f t h ez

10、 e o l i t i ca c i ds i t e s ．W h i l ei m p r e g n a t i o nw i t ht h eo x i d e so f c o p p e ro rz i n cc a n f u r t h e rd e c r e a s et h ea m o u n to f B r o n s t e da c i ds i t e s ，m e a n w h i l ei n

11、c r e a s e t h ea m o u n to fL e w i sa c i d s i t e s ．T h e i m p r o v e m e n t so ft h e m o d i f i c a t i o n so nt h ec a t a l 5 ’t i cp e r f o r m a n c e o f t h ec a t a l y s tc a n b ea s c r i b e d t

12、 ot h e c h a n g e s o f a c i d i t y o n t h es u f a c eo ft h ec a t a l y s t ．( 3 ) T h em o d i f i c a t i o ns e q u e n c eo f s t e a m i n ga n d i m p r e g n a t i o nh a sl i t t l e i n f l u e n c eo nt

13、 h ep r o p e r t i e so ft h er e s u l t i n g n a n o ．z e o l i t ec a t a l y s t ．A t i e ra3 5 0 ．h o u rc o n t i n u o u sa r o m a t i z a t i o no p e r a t i o nt h ea c t i v i t y o f t h ec a t a l y s tw

14、a sf o u n dd e c l i n e ds l i g h t l y ．T h e u s e dc a t a l y s t c a nb er e e e n e r a t e dv i ac o k e ．b u r n i n g ．A t i e rf i v er o u n d so f d e a c t i v a t i o n ．r e g e n e r a t i o no p e r a

15、t i o n s ．t h em o d i f i e dn a n o ．Z S M ．5z e o l i t i c c a t a l v s ts h o w e da p p r o x i m a t e l y t h es a m ei n i t i a la c t i v i t ya s t h ef r e s h c a t a l y s t ．H o w e v e r ．t h e m u l t

16、 i ．r o u n d r e g e n e r a t e dm o d i f i c a t i o n c a t a l y s t h a s w e a k e n e dr e s i s t a n c e t O t h e c o k i n g ．d e a c t i v a t i o n ．( 4 ) A t t h e s a m ec o n d i t i o n s ．t h e i n t

17、r o d u c t i o no f a s e c o n dm e t a l o x i d eb y i m p r e g n a t i o nc a r li m p r o v es i g n i f i c a n t l yt h ec a t a l y s t ’Sa r o m a t i z a t i o ns e l e c t i v i t y ，a n dt h u si n h i b i