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文檔簡介
1、水凝膠是一類親水性高分子材料,擁有良好的生物相容性,能對離子強度、電場、pH值、光、溫度、化學介質(zhì)、機械應(yīng)力等周圍環(huán)境的細微改變做出相應(yīng)的響應(yīng),使其發(fā)生可逆的連續(xù)或不連續(xù)的形狀變化,即體積相變特征。關(guān)于這些智能水凝膠的研究,近年來引起了不少研究者的興趣,并且已經(jīng)在諸多領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用,如催化反應(yīng)、生物醫(yī)藥、智能給藥系統(tǒng)、組織工程材料、酶的固定、日常生活用品和農(nóng)林業(yè)等方面。本文在水凝膠制備的基礎(chǔ)上,研究了其在催化有機反應(yīng)方面的應(yīng)用,全
2、文共分四章,文獻綜述部分簡要介紹了水凝膠的合成、分類及應(yīng)用,實驗部分成功的制備了幾種共聚的聚離子液體水凝膠,分別研究了這類水凝膠的響應(yīng)性(如pH敏感性、溫度敏感性以及鹽敏感性)。同時,本文通過在水凝膠中進行陰離子替換,原位還原制備水凝膠負載Pd納米粒子的復合物并使其應(yīng)用于催化有機反應(yīng)。
本研究分為四個部分:第一章:對水凝膠進行了簡要的概述,并對水凝膠的合成、分類及應(yīng)用進行了綜述。第二章:P(AA-co-VBIm-Cl)水凝膠的
3、制備及應(yīng)用的研究。以丙烯酸(AA)和1-甲基-3-(4-乙烯基芐基)咪唑氯(VBIm-Cl)離子液體為原料,通過自由基聚合法制備了P(AA-co-VBIm-Cl)水凝膠。采用紅外光譜(FTIR)及掃描電子顯微鏡(SEM)對水凝膠的組成及形貌進行了表征。將制備好的P(AA-co-VBIm-Cl)水凝膠,通過陰離子替換還原制得P(AA-co-VBIm-Cl)/Pd(0)催化劑。采用粉末X射線衍射(XRD)和透射電子顯微鏡(TEM)對催化劑中
4、Pd納米粒子進行了表征,在P(AA-co-VBIm-Cl)水凝膠中形成的Pd納米粒子分布均勻且粒徑為2-6nm。通過催化還原對硝基苯酚實驗,結(jié)果表明,P(AA-co-VBIm-Cl)/Pd(0)催化劑的催化活性較高。第三章:P(NVA)/GO水凝膠的合成與表征。以N-異丙基丙烯酰胺(NIPAM)、VBIm-Cl和AA作為單體,在氧化石墨烯(GO)水分散液中,通過自由基聚合法成功合成了具有溫度敏感性、pH敏感性以及鹽敏感性的P(NIPAM
5、-co-VBIm-Cl-co-AA)/GO水凝膠(簡稱P(NVA)/GO水凝膠)。通過對水凝膠中交聯(lián)劑的含量,NIPAM和VBIm-Cl相對含量的調(diào)節(jié),制備出具有較大溶脹度和較好溫度響應(yīng)性的水凝膠載體。研究了此水凝膠在不同的pH值、溫度以及鹽濃度下的溶脹行為,結(jié)果表明,該水凝膠具有良好的pH敏感性、溫度敏感性及鹽敏感性。采用微機控制電子萬能試驗機(WDW-2C)、紅外光譜(FTIR)、掃描電鏡(SEM)以及X射線衍射(XRD)對P(NV
6、A)/GO水凝膠的組成和形貌進行了研究。通過對P(NVA)和P(NVA)/GO水凝膠壓縮性能的測試,結(jié)果表明,P(NVA)/GO水凝膠的機械性能比P(NVA)水凝膠明顯增強。由于以陽離子型的離子液體VBIm-Cl為單體合成的P(NVA)/GO水凝膠,有望進行陰離子替換,原位還原制備貴金屬納米粒子,并使負載貴金屬納米粒子的水凝膠應(yīng)用于催化有機反應(yīng)。第四章:P(NVA)/GO/Pd(0)催化劑的制備及在有機反應(yīng)中的應(yīng)用。通過陰離子替換,以
7、P(NVA)/GO水凝膠為模板,用NaBH4還原制備負載Pd納米粒子的P(NVA)/GO水凝膠復合物(簡稱P(NVA)/GO/Pd(0)催化劑),并將其應(yīng)用于催化有機反應(yīng)。用粉末X射線衍射(XRD)和透射電鏡(TEM)對P(NVA)/GO/Pd(0)催化劑進行了表征,結(jié)果表明,在P(NVA)/GO水凝膠中形成的Pd納米粒子分布均勻,粒徑約為1-3nm。同時還研究了P(NVA)/GO/Pd(0)催化劑在催化還原對硝基苯酚以及在 C-C偶合
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