La-Cu-Mn復(fù)合金屬氧化物的制備與催化性能研究.pdf

1、采用改進(jìn)的檸檬酸絡(luò)合法制備了LaMn03中A、B位元素被銅離子部分取代的La1-XCuxMn03和LaCuXMn1-xO3兩個系列催化劑體系；用機(jī)械混合、研磨焙燒的手段制備了不同HZSM-5含量的La0.8Cu0.2Mn03/HZSM-5催化劑體系。利用X射線粉末衍射、傅里葉紅外光譜測定、掃描電鏡等手段對催化劑樣品體系進(jìn)行了物相表征。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，無論是A位La3+被二價銅離子部分取代，還是B位Mn3+被二價銅離子部分取代，所得到的催化劑體

2、系都能保持鈣鈦礦型復(fù)合金屬氧化物AB03的基本晶體結(jié)構(gòu)，但是銅取代量的多少將影響到鈣鈦礦型特征衍射峰的強(qiáng)弱；同時隨著銅取代量的增加，還會出現(xiàn)CuO、MnO2、La2O3等結(jié)晶相的衍射峰，從而形成多相共存的表面結(jié)構(gòu)狀態(tài)。利用連續(xù)流動固定床微型反應(yīng)裝置考察了無氧條件下，A、B位取代產(chǎn)物L(fēng)a1-xCuxMnO3和LaCuxMn1-xO3對無水乙醇的催化反應(yīng)活性。通過檢測發(fā)現(xiàn)，它們催化無水乙醇的所得產(chǎn)物中主要含有乙醛、正丁醛、正丁醇、甲氧基丙酮

3、等幾種重要的化工產(chǎn)品。催化反應(yīng)進(jìn)行的工藝條件不同，催化劑樣品體系的催化活性不同。以主要產(chǎn)物正丁醛的選擇性來評價催化劑的活性，對于A位取代催化劑產(chǎn)物L(fēng)a1-xCuxMnO3來說，La0.8Cu0.2MnO3的催化反應(yīng)活性最好。當(dāng)反應(yīng)溫度為500℃，氣體空速為3184h-1時，催化劑活性最佳，對應(yīng)著乙醇的轉(zhuǎn)化率為47.53％，正丁醛的選擇性為37.22％:對于B位取代催化劑樣品體系LaCuxMn1-xO3來說，LaCu0.3Mn0.7O3的