Cr1-2@Ga12N12和Mn1-2@Zn12Te12團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)和磁性理論研究.pdf

1、由于稀磁半導(dǎo)體（Diluted magnetic semiconductors, DMS）[1]材料具有寬帶隙、磁性、光電學(xué)性質(zhì)、半導(dǎo)體等特性，在自旋電子學(xué)領(lǐng)域表現(xiàn)出了非常廣闊的應(yīng)用前景。因此，無(wú)論從基礎(chǔ)科學(xué)研究，還是應(yīng)用角度講，磁性半導(dǎo)體材料都是一個(gè)值得深入研究的課題。
　　近年來(lái)，實(shí)驗(yàn)和理論科學(xué)者進(jìn)行了大量有意義的探索。GaN(室溫下為3.4 eV）、ZnTe(室溫下為2.26 eV）均是一種經(jīng)典的寬帶隙半導(dǎo)體材料，實(shí)驗(yàn)上已經(jīng)

2、制備出了過(guò)渡金屬摻雜 GaN、ZnTe的稀磁半導(dǎo)體材料，表現(xiàn)出室溫的鐵磁性特性。但是獲得室溫的鐵磁性的磁性機(jī)制仍需做進(jìn)一步的理論研究，以揭示其磁性的物理起源，促進(jìn)過(guò)渡金屬摻雜GaN、ZnTe的稀磁半導(dǎo)體材料在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用研究。
　　鑒于以上研究背景，過(guò)渡金屬摻雜GaN和ZnTe的磁性理論研究工作主要集中在體材料和納米線方面。團(tuán)簇作為連接小分子物質(zhì)和體材料的重要橋梁，且由于尺寸和量子效應(yīng)，表現(xiàn)出一些奇異的物理化學(xué)性質(zhì)，過(guò)渡金

3、屬摻雜純半導(dǎo)體團(tuán)簇也受到了廣泛關(guān)注。鑒于Ga12N12和Zn12Te12團(tuán)簇特殊的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，我們選擇對(duì)Cr摻雜Ga12N12團(tuán)簇和Mn摻雜Zn12Te12團(tuán)簇進(jìn)行系統(tǒng)研究，探究Cr摻雜Ga12N12團(tuán)簇以及Mn摻雜Zn12Te12團(tuán)簇的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和磁性，以揭示團(tuán)簇磁性的產(chǎn)生機(jī)制，從而更好地促進(jìn)過(guò)渡金屬摻雜Ga12N12、Zn12Te12團(tuán)簇在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用。本論文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下：
　　1、Cr摻雜Ga12N12團(tuán)簇的結(jié)

4、構(gòu)、電子和磁性質(zhì)的理論研究
　　基于第一性原理密度泛函理論中的廣義梯度近似（DFT-GGA）對(duì)Ga12N12團(tuán)簇?fù)诫s一個(gè)或兩個(gè)摻雜團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)、電子和磁性質(zhì)進(jìn)行系統(tǒng)研究。我們?cè)谌〈?、?nèi)嵌、加成三種不同摻雜方式的基礎(chǔ)上考慮了盡可能多的摻雜結(jié)構(gòu)。對(duì)于單摻雜團(tuán)簇來(lái)說(shuō)，加成摻雜團(tuán)簇是最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，而且團(tuán)簇總磁矩4μB。對(duì)于雙摻雜團(tuán)簇而言，同樣最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)也是加成摻雜團(tuán)簇。當(dāng)Cr–Cr鍵長(zhǎng)大于約5?時(shí)，團(tuán)簇鐵磁態(tài)與反鐵磁態(tài)為簡(jiǎn)并態(tài)。此外，在決定兩

5、個(gè)Cr原子之間的磁性耦合上，直接的Cr–Cr反鐵磁性耦合比兩個(gè)Cr原子和鄰近N原子之間通過(guò)p-d雜化產(chǎn)生的鐵磁性耦合更占主導(dǎo)作用，結(jié)果導(dǎo)致雙摻雜團(tuán)簇趨于形成反鐵磁態(tài)。內(nèi)嵌雙摻雜團(tuán)簇的局域值最小，由于Cr–Cr強(qiáng)的相互作用致使Cr原子的局域磁矩降低為2μB。
　　2、Mn摻雜Zn12Te12團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)、電子和磁性質(zhì)的理論研究
　　基于密度泛函理論對(duì)Mn原子單摻雜和雙摻雜Zn12Te12團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)、電子和磁性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。

6、根據(jù)取代、加成、內(nèi)嵌三種不同摻雜模型，我們考慮了盡可能多的摻雜結(jié)構(gòu)。在單摻雜團(tuán)簇中取代摻雜團(tuán)簇為最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，團(tuán)簇總磁矩為5μB。對(duì)于雙摻雜團(tuán)簇最穩(wěn)定結(jié)構(gòu)為內(nèi)嵌摻雜團(tuán)簇的鐵磁態(tài)結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明，團(tuán)簇的總磁矩主要來(lái)源于Mn-3d態(tài)的貢獻(xiàn)，Mn-4s和 Mn-4p態(tài)對(duì)磁矩也做出了少量貢獻(xiàn)。由于軌道雜化，與Mn原子相鄰的Zn和Te原子也產(chǎn)生了少量的磁矩。另外，對(duì)于加成和取代雙摻雜團(tuán)簇來(lái)說(shuō)，Mn－Mn直接的反鐵磁耦合作用強(qiáng)于兩個(gè)Mn原子通過(guò)和T