新型多孔材料負載有機胺對溫室氣體CO2的捕集性能研究.pdf

1、當前人類活動引起溫室氣體排量的逐年增長導致全球變暖，給生態(tài)環(huán)境和人類自身帶來了嚴重和不可逆轉(zhuǎn)的負面影響。由于排放量巨大，CO2被認為是最重要的一種溫室氣體。對CO2的捕集封存能有效控制溫室氣體排放，是緩解溫室效應和全球變暖以及生態(tài)環(huán)境惡化等問題的重要手段，因此，研究CO2的捕集和封存意義重大。在CO2捕集分離技術(shù)中，吸附法工藝流程簡單，對壓力和溫度的適應范圍廣，能耗和成本低，無設(shè)備腐蝕，是一種環(huán)境友好的CO2捕集方式，具有良好的開發(fā)前景

2、和研究價值。研發(fā)吸附量高、分離效果好以及成本低廉的新型吸附劑對吸附技術(shù)在CO2捕集中的廣泛應用具有十分重要的意義。
　　本論文選取竹炭、硅系氣凝膠和活化碳氣凝膠作為載體，探究竹炭、硅系氣凝膠和活化碳氣凝膠負載有機胺捕集CO2的性能，并通過掃描電鏡、傅里葉變換紅外光譜、N2物理吸附/脫附和熱重分析對樣品進行了表征，主要內(nèi)容如下:
　　(1)采用浸漬法將竹炭(BC)分別負載多乙烯多胺(PEPA)和聚乙烯亞胺(PEI)，得到多胺修

3、飾竹炭CO2吸附劑BC-PEPA和BC-PEI，用以吸附低濃度(0.4％)CO2?？疾觳煌瑴囟?、不同PEPA和PEI負載量以及吸附過程中是否存在水分對其吸附性能的影響。在50℃下，BC-PEPA的最佳負載量為23.1wt.％，CO2飽和吸附容量為0.58mmol/g;BC-PEI的最佳負載量為28.6wt.％，飽和吸附容量為0.81mmol/g。水分的存在能顯著提高竹炭負載有機胺的CO2吸附容量。
　　(2)通過溶膠-凝膠法、疏水

4、改性和常壓干燥制備了硅系氣凝膠，并用PEI對硅系氣凝膠進行了修飾。研究了吸附材料（自制硅系氣凝膠及其復合氣凝膠、市售疏水硅系氣凝膠）、制備條件（不同疏水改性劑處理、PEI負載量）、吸附條件（吸附溫度和壓力）對制備樣品CO2吸附性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)自制SiO2氣凝膠負載PEI對CO2的吸附性能要優(yōu)于市售疏水SiO2氣凝膠負載PEI。在25℃、CO2摩爾分數(shù)為5％、吸附壓力為0.3Mpa和PEI負載量為50wt.％的條件下，三甲基氯硅烷疏水

5、改性的自制SiO2氣凝膠負載PEI對于CO2的飽和吸附量達到2.67mmol/g。增加吸附壓力有利于提高硅系氣凝膠負載有機胺的CO2吸附容量。
　　(3)通過溶膠-凝膠法、常壓干燥和KOH活化制備了活化碳氣凝膠，研究了活化條件（不同KOH和碳氣凝膠活化比）、有機胺種類(PEI和四乙烯五胺(TEPA))、有機胺負載量、吸附溫度、聚乙二醇的添加和表面活性劑的添加對活化碳氣凝膠負載有機胺捕集CO2性能的影響，同時對吸附劑的循環(huán)再生性能進

6、行了考察?；罨細饽z負載有機胺對CO2的吸附容量隨著溫度的升高呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢。當KOH和碳氣凝膠活化比為1，活化碳氣凝膠負載PEI的最佳吸附溫度為75℃，最佳PEI負載量為55wt.％，在此負載量下，活化碳氣凝膠負載PEI具有最大的CO2飽和吸附量和最高的胺利用率。活化碳氣凝膠負載TEPA對CO2的飽和吸附容量要大于活化碳氣凝膠負載PEI，但其熱穩(wěn)定性較差，難以循環(huán)再生利用，而活化碳氣凝膠負載PEI具有相對穩(wěn)定的循環(huán)再生能力。