仿生硅化與自組裝固定化酶用于二氧化碳轉(zhuǎn)化的研究.pdf

1、自然合成了大量結(jié)構(gòu)復(fù)雜性能優(yōu)越的有機、無機或有機/無機雜化材料，這些材料與常規(guī)材料相比有著特殊的性質(zhì)，從而實現(xiàn)了生物體各種優(yōu)異的功能。仿生礦化可實現(xiàn)溫和條件下(常溫、中性pH)無機氧化物的形成，并可通過生物模板或合成模板的自組裝來調(diào)控?zé)o機氧化物的形貌，為酶固定化提供了新的思路。層層自組裝過程可在常溫水溶液中進行，條件溫和，能維持酶分子的天然構(gòu)象和生物活性，為固定化酶提供適宜的微環(huán)境。本論文以仿生硅化和自組裝為主要方法，根據(jù)單酶及多酶體系

2、對載體材料的要求進行固定化酶載體設(shè)計與制備，主要內(nèi)容總結(jié)如下：
　　 首先，將仿生硅化與LbL層層自組裝相結(jié)合，制備出魚精蛋白/氧化硅雜化微囊用于醇脫氫酶(YADH)的單酶固定化。以CaCO3微粒為模板，在其表面交替組裝有機的精蛋白層和無機的氧化硅層，然后用EDTA溶液去除模板得到魚精蛋白/氧化硅雜化微囊，并闡明了微囊的形成過程和機理。將微囊用于固定化醇脫氫酶YADH的研究，發(fā)現(xiàn)微囊可為酶提供適宜的微環(huán)境，使酶保持較高的pH和熱

3、穩(wěn)定性，以及較高的儲存和重復(fù)使用穩(wěn)定性。
　　 在上述工作的基礎(chǔ)上，模仿細(xì)胞的結(jié)構(gòu)，提出多酶微工廠的概念，將制備的魚精蛋白/氧化硅雜化微囊包埋于海藻酸鈣-魚精蛋白-氧化硅(Alg-Pro-Si)微囊中，制備出具有Capsules-in-Capsule結(jié)構(gòu)的多酶固定化載體。將魚精蛋白/氧化硅雜化微囊包埋到Alg-Pro-Si微囊中，以Alg-Pro-Si微囊作為廠房，LbL微囊作為工作車間，含不同酶種的LbL微囊組成“酶催化裝配線

4、”，對輸入的底物分子進行高效“加工”。Capsules-in-Capsule微工廠避免了不同種類酶分子間相互作用對酶活的影響；實現(xiàn)了多酶體系內(nèi)部的功能分割，便于單獨調(diào)節(jié)每種酶的催化特性。此外，LbL微囊包埋于較大Alg-Pro-Si微囊中，模仿細(xì)胞器間的分工協(xié)作，從大概念上又實現(xiàn)了多酶的共固定化，既縮短底物的傳質(zhì)路徑，又有利于固定化酶與產(chǎn)物的分離制備的Capsules-in-Capsule微工廠在二氧化碳的酶法轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)了較高的甲醇產(chǎn)量