負載過渡金屬活性炭催化氧化降解水中難降解有機污染物.pdf

1、本文以廢酵母作為原料，制備活性炭（AC）和負載過渡金屬活性炭（Cu/AC、Co/AC、Fe/AC、Mn/AC）催化劑。根據(jù)正交實驗結(jié)果，系統(tǒng)研究了活性炭和負載過渡金屬的活性炭的制備條件。本文還對活性炭和負載過渡金屬的活性炭進行了表征，吸附亞甲基藍的性能研究，以及催化臭氧氧化的性能評價，污染物降解機理，影響催化性能的分析。得到以下主要結(jié)論：
　　1.活性炭催化劑制備及吸附性能評價
　　Na2CO3活化制備活性炭催化劑的最佳條件

2、為：廢酵母與 Na2CO3的比例為4:1，炭化溫度為700℃，炭化時間為4 h。對AC、Cu/AC、Co/AC、Fe/AC、Mn/AC進行了XRD，BET，紅外光譜和XPS表征，結(jié)果表明過渡金屬已經(jīng)成功負載到活性炭上。
　　在不同的pH條件下，AC、Cu/AC、Co/AC、Fe/AC、Mn/AC對亞甲基藍的吸附量保持在一定的范圍之內(nèi)，變化不大。AC、Co/AC、Cu/AC、Fe/AC和Mn/AC對MB的吸附平衡時間分別為60min

3、，30min，20min，60min和60min。AC、Co/AC、Cu/AC、Fe/AC和Mn/AC對亞甲基藍的吸附量分別為407.77mg/L,206.52mg/g,121.25mg/g,123.01mg/g,170.94mg/g.
　　2.催化氧化反應活性粒子的檢測
　　相同時間內(nèi)產(chǎn)生的羥基自由基的量從大到小的順序為 Co/AC+UV+O3，Cu/AC+UV+O3,Fe/AC+UV+O3，Mn/AC+UV+O3，AC+

4、UV+O3，UV+O3，UV，O3，而且生成量是隨時間的增長而成線性增大的。催化氧化過程產(chǎn)生的雙氧水會被進一步催化、激活生成氧化性能更強的羥自由基。
　　3.活性炭的催化性能評價
　　AC，Co/AC，Cu/AC，F(xiàn)e/AC和Mn/AC對MB的催化臭氧氧化更符合準一級動力學模型，準一級反應動力學速率常數(shù)分別為0.2127min-1，0.3941 min-1，0.4094 min-1，0.3910 min-1，0.3759 m

5、in-1。非線性動力學方程與線性動力學方程都可以比較好的反應AC，Co/AC，Cu/AC，F(xiàn)e/AC和Mn/AC催化劑催化臭氧氧化降解亞甲基藍的過程。經(jīng)過120min的反應，Cu/AC，Co/AC，F(xiàn)eAC，Mn/AC的TOC最大去除率依次為84.72％，80.40%，75.54%，58.49%。結(jié)果表明，在相同實驗條件下，Cu/AC的催化效果最佳。
　　經(jīng)過三次催化氧化后，Co/AC，Cu/AC，F(xiàn)e/AC和Mn/AC的TOC去

6、除率比第一次的效率分別降低15.17%，19.42%，20.24%，5.87%。過渡金屬離子濃度在催化反應初期隨反應的進行不斷增加，當達到一定時間后，趨于穩(wěn)定。說明隨著催化反應的進行，活性炭催化劑性能比較好，可以重復使用。
　　4.活性炭的催化性能影響因素分析
　　考察了pH值、催化劑用量和亞甲基藍的起始濃度三種因素對活性炭催化臭氧氧化MB的影響，并得到催化臭氧氧化的最佳條件。
　　pH值為中性或堿性時TOC的去除效果

7、較好。當活性炭催化劑的投加量分別為0.5g/L、1.0g/L、1.6g/L、2.0g/L時，TOC去除率分別為42.66%、49.41%、38.60%和42.15%。因此最佳催化劑投加量為1.0g/L。當起始亞甲基藍的濃度為分別為300mg/L，800mg/L，1400mg/L時，TOC的去除率分別為為42.10%，52.33%，49.42%。當MB初始濃度為800mg/L和1400mg/L時，TOC的去除量相差不大。本文使用MB模擬實