脈沖放電等離子體-活性炭聯(lián)合降解水體中有機污染物的研究.pdf

1、近年來，人口的增長及工業(yè)的迅速發(fā)展導(dǎo)致水體中有機污染物含量激增。針對水體中有機污染物的普遍性與危害性，本研究采用脈沖放電等離子體（Pulsed discharge plasma,PDP）與活性炭（Activated carbon,AC）相聯(lián)合的體系降解水體中有機污染物，提高了有機物降解效率及PDP自身的能量利用效率。研究首先依據(jù)體系中H2O2的產(chǎn)生量為指標，通過變化參數(shù)確定有利于活性物質(zhì)生成的PDP/AC聯(lián)合體系操作參數(shù)；繼而選取酸性橙

2、II（Acid orange7,AO7）及雙酚A（Bisphenol A,BPA）兩種典型的有機物來模擬有機污染廢水，考察了不同參數(shù)下PDP/AC聯(lián)合體系對兩種污染物的降解效果，并分析有機物的降解機理；最后，通過光譜檢測技術(shù)考察了聯(lián)合體系中主要自由基（·OH及·O）的生成及變化規(guī)律，以驗證PDP與AC的協(xié)同增效作用及自由基的氧化作用。具體研究結(jié)果如下：
　　（1）建立了七針-板電極形式的PDP發(fā)生體系，根據(jù)不同參數(shù)（脈沖電壓峰值、

3、載氣量、溶液初始pH值、AC的添加量）條件下體系中H2O2的生成量，優(yōu)化PDP/AC聯(lián)合體系的操作參數(shù)。在脈沖電壓峰值為20kV，載空氣速率為4L/min，溶液初始pH值為6.9，AC添加量為4g時，PDP/AC聯(lián)合體系中H2O2的生成量最高，達到0.30573mmol/L，相應(yīng)的能量效率為0.022505mmol/J。
　?。?）以AO7為目標污染物，考察了PDP/AC聯(lián)合體系中，AC添加及AC粒徑、電極間距、溶液初始電導(dǎo)率、溶

4、液初始pH值、載氣種類及載氣速率對AO7脫色率的影響并進行了相應(yīng)的動力學(xué)分析，得出了聯(lián)合體系用于AO7脫色的較優(yōu)操作條件：4g AC添加量、15mm電極間距、3溶液初始pH值、2L/mi n載氧氣量；不同放電時間段AO7溶液的紫外-可見吸收光譜分析表明，隨著放電時間的延長，AO7分子的各基團數(shù)量均呈下降趨勢；較優(yōu)操作條件下處理60min后AO7溶液的TOC去除率為30.3％；GC-MS分析得出AO7降解產(chǎn)物主要為苯醌、鄰苯二甲酸酐、苯并

5、吡喃、對醛基苯甲酸、萘酚、奈二酮，并推測出了其降解路徑；放電作用使得AC表面變得更加平滑，微孔和中孔數(shù)量減少，出現(xiàn)了大孔。
　?。?）以BPA為目標污染物，考察了溶液初始濃度、自由基捕獲劑及載氣種類對BPA降解率的影響。結(jié)果表明，隨溶液初始濃度的增加，BPA的降解率呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢；自由基捕獲劑的添加不利于BPA的降解；相對于在空氣和氮氣，載氧氣時BPA的降解效果達到了最佳。研究同時考察了BPA降解過程中，溶液pH值及電導(dǎo)率

6、的變化，結(jié)果表明，隨著放電時間的延長，溶液pH值出現(xiàn)了降低的趨勢，溶液電導(dǎo)率卻出現(xiàn)了增加的趨勢。紫外-可見吸收光譜分析表明，BPA降解過程中有大量中間產(chǎn)物的存在。
　?。?）通過光譜檢測技術(shù)，考察了不同參數(shù)條件下·OH及·O的相對發(fā)射光譜強度，同時比較了單獨PDP體系及PDP/AC聯(lián)合體系在去離子水、AO7溶液及BPA溶液放電中·OH及·O的相對發(fā)射光譜強度。結(jié)果表明：隨著AC添加量的增加，PDP/AC聯(lián)合體系中·OH相對含量呈增