利用低溫等離子體技術處理水中難降解有機污染物的研究.pdf

1、全球工業(yè)化進程不斷加快，工業(yè)生產迅猛發(fā)展，雖然生產效率提升很大，但是向環(huán)境中排放大量的有機化合物。不同結構的有機化合物，其表現出的環(huán)境行為也千差萬別。從分子結構上看，平均鍵焓大、平均鍵長短的有機物質其化學穩(wěn)定性好、反應活性低，降解處理困難。從分子結構的角度，環(huán)境有機污染物大體可分為三類:雜環(huán)類環(huán)境有機污染物、含苯環(huán)類環(huán)境有機污染物、鏈式環(huán)境有機污染物。對于含有雜環(huán)類環(huán)境有機污染物、含苯環(huán)類環(huán)境有機污染物、或者鏈式環(huán)境有機污染物的廢水，采

2、用常規(guī)水處理技術已不能滿足國家對環(huán)境質量標準提高的要求。
　　所謂“等離子體”，簡單說就是電中性的粒子集合體，它是由正負離子、電子、自由基和各種活性基團組成的集合體。低溫等離子體的放電過程中雖然電子溫度很高(大于104K)，但離子溫度可低至300K，整個體系呈現低溫乃至室溫狀態(tài)，這是常規(guī)化學反應不具備的特點。由于低溫等離子體所富含電子、離子、自由基和激發(fā)態(tài)分子具有很高的反應活性，可以促使常規(guī)條件下難以進行的反應得以實現。
　

3、　本文從分子結構、化學穩(wěn)定性以及毒性等方面，篩選出典型的雜環(huán)類、含苯環(huán)類和鏈式環(huán)境有機污染物，分別為噻蟲嗪(TIHA)、2，4-二氯苯酚(2，4-DCP)和全氟辛酸(PFOA)。采用低溫等離子體技術處理上述三類環(huán)境有機污染物，并對污染物的降解動力學和降解機理進行了探究。
　　研究的主要結論如下：
　　1)根據低溫等離子體技術的特點，研制了液面循環(huán)流動間歇式的介質阻擋放電低溫等離子體反應器。該反應器采用輻流式裝置，底部中心進水

4、，邊上出水，電極設置于水面正上方并形成垂直于水面的均勻、穩(wěn)定的等離子體區(qū)域。等離子體直接轟擊水面，在氣液界面與難降解有機污染物分子發(fā)生反應。
　　2)對低溫等離子技術處理不同環(huán)境有機污染物的反應條件進行了優(yōu)化，結果表明，含有雜環(huán)類環(huán)境有機污染物TIHA、含苯環(huán)類環(huán)境有機污染物2，4-DCP、鏈式環(huán)境有機污染物PFOA具有類似的最佳反應條件:初始濃度100mg/L，放電電壓80V，弱酸性環(huán)境(pH=3.5)、低電導率(80μs/cm

5、)和適宜濃度催化Fe2+(25mg/L)，同時盡量避免羥基自由基(·OH)抑制劑如乙二醇等物質的存在。
　　3)對不同環(huán)境有機污染物的降解機理進行了初步研究。雜環(huán)類環(huán)境有機污染物THIA以被氧化成小分子物質為主要反應方向，降解過程中有一些弱酸性中間產物產生，導致溶液的pH值逐漸降低;添加·OH抑制劑后，僅有一小部分2，4-DCP被分解，表明·OH在含苯環(huán)類環(huán)境有機污染物2，4-DCP的分解過程中起了主要作用;加入抑制劑乙二醇降低溶

6、液中·OH含量，會導致鏈式環(huán)境有機污染物PFOA溶液的降解效率降低，仍有一部分鏈式環(huán)境有機污染物PFOA被降解，說明·OH在降解反應中處于主導地位，但不是唯一的氧化物質，存在一定的協(xié)同氧化降解作用。
　　4)研究了低溫等離子體技術處理水中難降解有機污染物的反應規(guī)律，建立了反應動力學方程，為進一步優(yōu)化反應條件和提高降解效果奠定了理論基礎，并可為低溫等離子體技術的工程化應用提供一定的技術指導。水中雜環(huán)類有機物質THIA和含苯環(huán)類有機污

7、染物2，4-DCP的降解過程以一級動力學反應為主。當溶液中pH不大于7時，鏈式環(huán)境有機污染物PFOA溶液的降解過程動力學曲線符合一級動力學方程。但當pH達到9.5時，鏈式環(huán)境有機污染物PFOA溶液的降解過程動力學曲線符合二級動力學方程，這主要是因為溶液中的堿性物質影響了鏈式環(huán)境有機污染物PFOA溶液中活性物質的含量，此時鏈式環(huán)境有機污染物PFOA溶液的降解不但與溶液中鏈式環(huán)境有機污染物PFOA的含量相關，還受到了活性物質的含量的制約。<