輝光放電等離子體技術(shù)處理難降解有機(jī)污染物及機(jī)理研究.pdf

1、近年來(lái)，由于等離子體技術(shù)在廢水治理方面的優(yōu)勢(shì)，逐漸展露出良好的應(yīng)用前景。作為等離子體技術(shù)中的一個(gè)分支，輝光放電等離子體水處理技術(shù)作為一種新興技術(shù)，在常溫較低電壓下就可以實(shí)現(xiàn)對(duì)廢水的等離子體降解，反應(yīng)過(guò)程具有高效率、重現(xiàn)性好、對(duì)于有機(jī)污染物的降解無(wú)選擇性的特點(diǎn)。與常用的高壓脈沖等離子體水處理技術(shù)相比，不但電磁干擾弱，而且方法簡(jiǎn)單、反應(yīng)器所需電量小、能耗低，因此，具有較高實(shí)用價(jià)值和工業(yè)化的潛力。 本文將接觸輝光放電等離子體技術(shù)應(yīng)用到

2、含難降解有機(jī)污染物廢水的處理之中，以甲基橙和苯酚水溶液為模擬廢水進(jìn)行了研究。探明了用接觸輝光放電等離子體技術(shù)處理甲基橙的最佳工藝條件。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，系統(tǒng)研究了在不同電壓、初始濃度、反應(yīng)時(shí)間等條件下，接觸輝光放電等離子體技術(shù)對(duì)甲基橙溶液的處理效果；其次，為提高降解效率，參考芬頓試劑的作用機(jī)理，通過(guò)在反應(yīng)液中添加少量的Fe2+，研究了在有Fe2+作為催化劑時(shí)，水溶液中甲基橙的輝光放電等離子體降解反應(yīng)效果和反應(yīng)歷程。當(dāng)操作電壓是480V及電流

3、約65-80 mA時(shí)，考察了不同反應(yīng)時(shí)間、不同F(xiàn)e2+濃度、以及Cu2+、Ce3+對(duì)甲基橙輝光放電電解效果的影響；最后對(duì)用接觸輝光放電技術(shù)處理有機(jī)廢水的機(jī)理進(jìn)行了進(jìn)一步探討。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，接觸輝光等離子體技術(shù)可以有效降解水體中的甲基橙，當(dāng)接觸輝光放電等離子體技術(shù)的操作電壓是480V及電流約80 mA時(shí)，在pH=7.4的條件下，反應(yīng)90分鐘后，甲基橙溶液的色度去除率為48.8％，部分分解產(chǎn)物經(jīng)過(guò)胺基和羧基的的中間體并最終轉(zhuǎn)化為無(wú)

4、機(jī)碳。由紫外-可見(jiàn)光譜，高壓液相-質(zhì)譜對(duì)中間產(chǎn)物的分析結(jié)果，提出了可能的降解歷程。甲基橙的輝光電解氧化降解過(guò)程遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，初步認(rèn)為羥基自由基在開(kāi)始氧化降解過(guò)程起關(guān)鍵的作用。在添加Fe2+后，與不添加催化劑之前相比，甲基橙的反應(yīng)速率增大了8倍。通過(guò)添加Cu2+、Ce3+和Fe2+的條件下的對(duì)比實(shí)驗(yàn)看出，Cu2+、Ce3+和Fe2+都可以加速甲基橙的催化氧化降解過(guò)程，并且其反應(yīng)過(guò)程均遵循一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。但甲基橙降解反應(yīng)的速率增加的最

5、多，效果最為明顯，反應(yīng)40分鐘后甲基橙溶液的色度去除率達(dá)到91.6％。通過(guò)紫外-可見(jiàn)光譜，高壓液相-質(zhì)譜對(duì)中間產(chǎn)物的分析結(jié)果，提出了在Fe2+催化條件下甲基橙的輝光放電降解反應(yīng)歷程，認(rèn)為由添加Fe2+引起的羥基自由基生成量的增大在加速氧化降解過(guò)程起關(guān)鍵的作用。在機(jī)理研究中，以甲基紫為“探針”，通過(guò)對(duì)接觸輝光放電體系中的羥基自由基濃度的跟蹤檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)在加入Fe2+條件下，可有效增大甲基橙輝光放電電解反應(yīng)過(guò)程中羥基自由基的濃度。通過(guò)對(duì)體系中