TiO2及磁性TiO2負載過渡金屬氧化物催化臭氧氧化降解水中污染物的研究.pdf

1、為了能有效的提高臭氧的利用效率，以硝酸鐵(Fe(NO3)3·9H2O，分析純)、硝酸錳(Mn(NO3)2·4H2O，分析純)、硝酸銅(Cu(NO3)2·3H2O，分析純)為前驅(qū)體通過浸漬法負載于鈦酸四丁酯水解產(chǎn)物TiO2上，制備一系列不同過渡金屬主族的金屬氧化物負載的TiO2作為催化劑來研究。通過X射線衍射(XRD)以及比表面積分析(BET)方法研究負載型催化劑的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。通過檢測臭氧催化氧化體系下的草酸和硝基苯的降解來評估催化劑的臭

2、氧催化活性。金屬氧化物負載TiO2催化劑有效地提高了TiO2催化氧化草酸的初始降解效率和硝基苯的TOC的去除率。總的來說，實驗結(jié)果表明金屬氧化物的負載提高了催化劑氧化水中草酸和硝基苯的能力，并且發(fā)現(xiàn)污染物體系的pH對催化劑的活性有重要影響。同時，實驗發(fā)現(xiàn)金屬氧化物的負載對TiO2表面特性有重大改變，尤其是表面羥基自由基的數(shù)量和密度，通過引入叔丁醇和臭氧在催化劑表面的分解實驗，推測金屬氧化物負載TiO2能促進OA和NB在臭氧中降解的原因是

3、金屬氧化物負載有效的提高了催化劑表面羥基自由基的數(shù)量和密度有利于臭氧在活性位置上的吸附和分解，能產(chǎn)生更多的羥基自由基來催化氧化水中的有機物。因此，催化劑表面羥基自由基的數(shù)量有利于提高OA的初始降解速率和NB的TOC去除率。然而在連續(xù)三次循環(huán)使用后，不同的金屬氧化物負載型TiO2卻展現(xiàn)出不同的催化穩(wěn)定性，其中以Cu/TiO2表現(xiàn)出最優(yōu)秀的催化穩(wěn)定性，而Mn2O3/TiO2催化穩(wěn)定性最差，綜合以上實驗為篩選催化劑提供大量數(shù)據(jù)，且得到具有良好

4、催化活性和穩(wěn)定性的負載型TiO2∶ Cu/TiO2。
　　在先前實驗的基礎(chǔ)上，以Fe3O4為核心外層包覆SiO2制備磁核SF(Fe3O4/SiO2)，負載型催化劑包裹于磁核上，制備出能夠固液分離的Cu/TiO2催化劑。通過X射線衍射(XRD)、磁滯回線(PPMS)、透射電鏡(TEM)、能量色散X射線光譜儀(EDX)研究該種磁性可分離催化劑的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。通過檢測臭氧條件下草酸和硝基苯的降解效率來評估催化劑的催化活性。實驗結(jié)果表面Cu

5、O的負載量與催化催化活性有良好的正相關(guān)性。
　　實驗探討了不同pH值、金屬氧化物負載量、TiO2負載量等因素對催化臭氧氧化降解OA和NB的影響，分析了在相同實驗條件下，不同污染物的降解機理和途徑。重點研究了，pH對催化臭氧化過程速率的影響。pH值是影響非均相催化臭氧化反應(yīng)過程中的重要因素。本文以三種金屬氧化物負載TiO2在不同pH下去除硝基苯TOC的速率來研究pH值對催化臭氧化反應(yīng)過程的影響。在磁性催化劑的催化臭氧化草酸的實驗中，