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1、粉煤灰是煤化工以及火力發(fā)電產(chǎn)生的固體廢棄物,大量粉煤灰的堆放對(duì)環(huán)境造成了很大的污染。利用粉煤灰合成價(jià)值較高的沸石,對(duì)粉煤灰的資源化利用具有重要的意義。目前對(duì)燃煤發(fā)電粉煤灰制備沸石的研究較多,且制備的沸石多用于去除水體中的重金屬離子,但對(duì)煤氣化粉煤灰制備沸石的研究及利用還很欠缺?;诖?,本研究以殼牌煤氣化產(chǎn)生的粉煤灰為原料,采用水熱合成法制備粉煤灰沸石,并采用正交實(shí)驗(yàn)和單因素實(shí)驗(yàn)對(duì)合成工藝進(jìn)行優(yōu)化,以期獲得氨氮離子去除效果較優(yōu)的工藝條件。
2、
首先對(duì)粉煤灰原料進(jìn)行分析,采用國(guó)標(biāo)法測(cè)定了粉煤灰原料的主要成分,同時(shí)采用SEM與XRD分析表征。分析結(jié)果表明:煤氣化所產(chǎn)生的粉煤灰組分簡(jiǎn)單、含碳量較低,以光滑緊密的球形顆粒為主,呈無(wú)定型態(tài),活性較高,可以進(jìn)行沸石的轉(zhuǎn)化。
采用水熱合成法將粉煤灰制備成沸石,以產(chǎn)品的陽(yáng)離子交換容量(CEC)值為考核指標(biāo),設(shè)計(jì)正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化工藝條件,得到較優(yōu)的工藝條件為:焙燒溫度450℃、晶化溫度110℃、晶化時(shí)間8h、堿液濃度3mol·
3、L-1、液固比4∶1,該條件下沸石產(chǎn)品的CEC值為268.6cmol·kg-1。通過(guò)單因素實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步優(yōu)化工藝條件,考察了焙燒溫度、堿液濃度、晶化時(shí)間、晶化溫度、以及液固比等因素對(duì)沸石CEC值的影響,得到進(jìn)一步的較優(yōu)工藝條件為焙燒溫度500℃、晶化溫度110℃、晶化時(shí)間6h、堿液濃度4mol·L-1、液固比4∶1,該條件下沸石產(chǎn)品的CEC值為277.1cmol·Kg-1,為粉煤灰原料CEC值的30倍。綜合對(duì)比正交實(shí)驗(yàn)和單因素實(shí)驗(yàn)的較優(yōu)工藝
4、條件,雖然后者得到的沸石離子交換性能稍高,但所需的焙燒溫度和堿液濃度也更高,考慮到生產(chǎn)成本問(wèn)題,前者的工藝條件更為實(shí)際。
對(duì)沸石產(chǎn)品采用XRD和SEM分析表征。SEM表征結(jié)果表明:粉煤灰合成的沸石顆粒形貌發(fā)生不規(guī)則變化,表面粗糙多孔。XRD分析結(jié)果表明:沸石產(chǎn)品具有兩大類的XRD衍射圖譜,一種存在晶體衍射峰,另一類是無(wú)定型圖譜,表明只有在一定的工藝條件下才能獲得較好的沸石產(chǎn)品。且對(duì)比發(fā)現(xiàn)存在衍射峰型的XRD圖譜均比較相近,由此
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