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文檔簡(jiǎn)介
1、燃煤過(guò)程所造成的汞排放及污染問(wèn)題,近年來(lái)已引起國(guó)際社會(huì)的廣泛關(guān)注。為此,我國(guó)修訂了《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB13223-2011),并對(duì)燃煤電廠的汞排放提出了具體限制要求。將煙氣中的零價(jià)汞(Hg0)氧化為二價(jià)汞(Hg2+),繼而通過(guò)現(xiàn)有的空氣污染控制裝置進(jìn)行聯(lián)合去除,是目前去除Hg0的較好的方法。針對(duì)我國(guó)燃煤氯含量普遍較低及傳統(tǒng)催化劑較窄的活性溫度窗口等問(wèn)題,開(kāi)發(fā)高效及寬活性溫度窗口的催化劑具有重要意義。
本文通過(guò)摻雜
2、銀(Ag)作為改性組分,旨在研制能對(duì)Hg0高效轉(zhuǎn)化的催化劑,通過(guò)氧化實(shí)驗(yàn)對(duì)其去除Hg0的性能進(jìn)行評(píng)價(jià),并考察了溫度及煙氣組分對(duì)催化劑性能的影響,同時(shí)通過(guò)物理化學(xué)表征以及汞和氯的活性分析,進(jìn)而探討催化劑在不同溫度區(qū)間氧化Hg0的機(jī)制,為催化劑的實(shí)際應(yīng)用提供理論依據(jù)。論文主要得到了以下結(jié)論:
1.采用Ag改性V2O5-TiO2(V-Ti)催化劑來(lái)提高催化劑氧化Hg0的性能,并通過(guò)添加分散劑來(lái)獲得均勻分散的銀納米顆粒以進(jìn)一步提高催化
3、劑的氧化能力。研究發(fā)現(xiàn)在催化劑制備過(guò)程中,添加聚乙烯吡咯烷酮(PVP)可以進(jìn)一步提高銀納米顆粒的分散度,且制備的銀納米顆粒尺寸更小,更有利于Ag,V和Ti元素的協(xié)同作用而具有最高的催化效率,而當(dāng)添加離子液體([bmim][BF4])后,則產(chǎn)生較大的銀納米顆粒,導(dǎo)致催化劑的比表面積變小,催化氧化Hg0性能比Ag-V-Ti稍差些;銀物種主要以金屬銀的形態(tài)存在,其本身的氧化性能不高,主要作為助催化劑來(lái)提高活性組分釩的氧化能力。
2.
4、采用銀改性一系列選擇性催化還原(SCR)催化劑,并考察了復(fù)合催化劑的氧化Hg0性能。結(jié)合表征結(jié)果及氧化實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)V2O5-MoO3-TiO2(V-Mo-Ti)氧化的效率比V2O5-WO3-TiO2(V-W-Ti)高,元素鉬具有抗硫的特性,加銀能進(jìn)一步增強(qiáng)V-Mo-Ti的性能,5 ppmv①HCl時(shí),摻雜0.5%Ag可以達(dá)到90%的氧化Hg0效率,催化效率提高20-40%左右,活性溫度窗口也得到拓寬(150-450℃);Ag和Mo增強(qiáng)了催
5、化劑吸附Hg0的能力;Ag-Mo/V-Ti在只有氧氣(O2)和氮?dú)猓∟2)存在時(shí)也具有一定的氧化能力,且低溫性能更好,HCl是反應(yīng)的主要催化組分;Ag-Mo/V-Ti氧化Hg0在低溫時(shí)發(fā)生Semi-Deacon反應(yīng),而高溫時(shí)發(fā)生Full-Deacon反應(yīng),此外,吸附的氧氣和活性氧也可以氧化Hg0生成氧化汞,繼續(xù)和氯化氫反應(yīng)生成氯化汞。
3.采用銀改性MoO3-TiO2(Mo-Ti)催化劑,并考察了復(fù)合催化劑的氧化Hg0性能。當(dāng)
6、結(jié)合銀和鉬后,Ag(2%)-Mo-Ti在各個(gè)溫度區(qū)間氧化Hg0的性能都有顯著的提高,然而催化劑在低溫時(shí)性能更高,更適合在低溫下操作。組分分析表明,HCl是主要的催化組分,催化劑在O2不存在時(shí)也有很高的催化效果,此外,催化劑有很好的抗硫能力;低溫時(shí),吸附的活性氯和吸附的Hg0通過(guò)Langmuir Hinshelwood機(jī)制發(fā)生反應(yīng);而且,銀和鉬結(jié)合生成鉬酸銀,有利于晶格氧轉(zhuǎn)為化學(xué)吸附氧進(jìn)而參與反應(yīng),也提高了催化劑的氧化性能。
4
7、.采用銀改性CeO2-TiO2(Ce-Ti)催化劑,并考察了復(fù)合催化劑的氧化Hg0性能。結(jié)合表征結(jié)果及氧化實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)銀納米顆粒負(fù)載在載體二氧化鈦表面,且銀主要是以金屬銀的形式存在,它能使元素鈰保持更多的高價(jià)態(tài)Ce(IV),提高了催化劑的氧化能力并降低催化劑的氧化還原溫度;Ag-Ce-Ti在高溫時(shí)有更強(qiáng)的氧化能力,且HCl是主要的催化組分,HCl在低溫時(shí)以活性氯的形式參與反應(yīng),400℃左右才有氯氣產(chǎn)生并參與反應(yīng);催化劑在低溫時(shí)抗硫性能較好
8、,高溫時(shí)SO2極大的抑制Hg0的氧化;結(jié)合Ag、Mo和Ce,催化劑在各個(gè)溫度區(qū)間氧化Hg0的效率都很高,且抗硫性能良好。
5.引入AgI-TiO2來(lái)去除煙氣中的Hg0,并通過(guò)摻雜Ag進(jìn)一步提高催化劑的性能及穩(wěn)定性。AgI-TiO2具有很高的氧化Hg0效率,在350℃時(shí)通入5 ppmv HCl效率達(dá)到100%,強(qiáng)于KI-Ti;摻雜Ag能顯著延長(zhǎng)AgI-TiO2催化劑高性能的時(shí)間,2%的Ag含量較合適,氧化Hg0的效率在10 h后
9、仍能達(dá)到90%以上;HCl是反應(yīng)的主要組分,且O2是必要的;通入氯化氫時(shí),銀對(duì)氯化氫有催化作用,導(dǎo)致活性氯的產(chǎn)生,然后氧化碘離子為活性碘,活性碘和Hg0形成中間體Hg-I*進(jìn)而加速Hg0的氧化,然后,氯轉(zhuǎn)化中間體為最終產(chǎn)物HgCl2,活性碘和銀又生成碘化銀,保持Ag(2%)-AgI-Ti中的碘含量;此外,Ag(2%)-AgI-Ti具有很好的熱穩(wěn)定性以及化學(xué)穩(wěn)定性。
6.對(duì)催化劑的NH3氧化及脫硝性能進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)Ag(5%)
10、-Ti在各個(gè)溫度下都具有很高的NH3氧化能力,且不同的溫度時(shí)氧化NH3的機(jī)理不同,低溫時(shí)N2O產(chǎn)量較多,而高溫時(shí)NO產(chǎn)量較多;催化劑的脫硝性能隨溫度呈先升高后降低的趨勢(shì),在250℃時(shí)的脫硝效率最高,高溫時(shí)對(duì)脫硝會(huì)產(chǎn)生不利的影響,總體來(lái)說(shuō)Ag適用于逃逸NH3的去除。同樣,摻雜Ag能提高V-Mo-Ti、Mo(5%)-Ti和Ce(5%)-Ti的NH3氧化能力,且在高溫時(shí)提高M(jìn)o(5%)-Ti和Ce(5%)-Ti催化劑氧化NH3的選擇性能;摻雜
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