金屬催化劑的設(shè)計(jì)及其用于纖維素水解加氫、醋酸甲酯加氫中的應(yīng)用.pdf

1、催化劑是一種在化學(xué)反應(yīng)中能夠改變化學(xué)反應(yīng)速度而本身不會(huì)成為反應(yīng)最終產(chǎn)物組分的物質(zhì)。納米金屬催化劑是一種重要的多相催化劑，主要用于加氫、脫氫和氧化等反應(yīng)中，分為貴金屬催系（主要有鉑、鈀、釕、銠等）和非貴金屬系（主要有鐵、鈷、鎳、銅等）。將納米技術(shù)與催化科學(xué)相結(jié)合，制備出具有優(yōu)異催化活性及選擇性的催化劑逐漸成為催化工作者研究的主要方向之一。將納米金屬高度分散負(fù)載在高比表面積的介孔材料上，不僅可以提高催化劑的分散度和熱穩(wěn)定性，而且使催化劑有合

2、適的孔結(jié)構(gòu)、形狀和機(jī)械強(qiáng)度。本文結(jié)合相關(guān)的表征來(lái)討論催化劑的結(jié)構(gòu)和活性、選擇性之間的關(guān)系。
　　 (1)本文制備了一系列固體酸和Ru/C金屬催化劑，并考察了水熱條件下催化纖維素轉(zhuǎn)化的性能。發(fā)現(xiàn)濃硝酸處理的活性炭負(fù)載2 wt％ Ru的催化劑的活性最好，但是多元醇的收率還是較低。因此，我們?cè)O(shè)計(jì)了系列的固體酸催化劑，以促進(jìn)纖維素的水解加氫。最終采用商業(yè)氧化硅為硬模板反向復(fù)制制備了介孔碳，再將介孔碳經(jīng)磺酸化制備得到固體酸，與Ru/C共同

3、用于纖維素水解加氫，得到較高的六元醇收率。
　　 (2)通過(guò)沉積沉淀法制備了Cu/MgO催化劑，將該催化劑用于醋酸甲酯氣相加氫制乙醇反應(yīng)中表現(xiàn)出較高的活性、選擇性和穩(wěn)定性。研究發(fā)現(xiàn)，加氫活性隨著銅的活性比表面積的增加而增加，當(dāng)銅的負(fù)載量達(dá)到14.8 wt％的時(shí)候，銅的活性比表面積最大，進(jìn)一步提高銅的負(fù)載量會(huì)導(dǎo)致銅物種的團(tuán)聚，導(dǎo)致活性下降。
　　 (3)為了提高催化劑的穩(wěn)定性，用原位蒸氨法制備了Cu/SiO2催化劑。紅外光