MCM-41負(fù)載貴金屬催化劑用于芳烴加氫反應(yīng)的研究.pdf

1、近些年來，隨著環(huán)保法規(guī)的日益嚴(yán)格，柴油中芳烴化合物的加氫飽和引起人們廣泛關(guān)注。柴油中芳烴化合物的存在降低柴油的十六烷值，增加廢氣中固體顆粒物的含量，因此開發(fā)高效的芳烴飽和催化劑有重要的工業(yè)意義。 本文采用水熱合成法制備了純硅MCM-41載體，并通過孔道表面改性制備了不同硅鋁比的含鋁MCM-41載體。采用XRD表征了所制備的各個載體的物相結(jié)構(gòu)；低溫N2物理吸附表征了載體的比表面積和孔結(jié)構(gòu)；NH3-TPD表征了載體的酸性。表征結(jié)果顯

2、示：制備的純硅MCM-41是典型的介孔結(jié)構(gòu)，孔道表面改性的含鋁MCM-41也保持有介孔結(jié)構(gòu)，但結(jié)晶度隨硅鋁比的下降而下降；制備的純硅和含鋁MCM-41都有很大的比表面積，孔徑分布十分集中；純硅的MCM-41沒有酸性，經(jīng)過孔道表面改性的含鋁MCM-41有中等強(qiáng)度的酸性位，且酸量隨載體硅鋁比的下降而增加。 通過等體積浸漬和離子交換分別制備了MCM-41負(fù)載的Pt、Pd單金屬和雙金屬催化劑。在高壓反應(yīng)釜中以萘為模型化合物，噻吩為毒物，

3、考察了催化劑對清潔物料和含硫物料的加氫反應(yīng)活性和耐硫性。實驗結(jié)果顯示，使用離子交換法制備的催化劑比相應(yīng)的使用等體積浸漬法制備的催化劑有較高的萘加氫反應(yīng)活性。Pd-Pt雙金屬催化劑對萘的轉(zhuǎn)化率要高于單獨使用Pd或Pt的催化劑。對于等體積浸漬法制備的催化劑，隨著MCM-41載體硅鋁比下降，Pd-Pt/MCM-41催化劑活性上升。對于離子交換法制備的催化劑，氧氣氣氛煅燒比空氣氣氛煅燒更有利于提高催化劑的活性；并且隨著MCM-41載體硅鋁比下降

4、，Pd-Pt/MCM-41催化劑活性先上升再下降，峰頂活性出現(xiàn)在硅鋁比為10的載體上。 在固定床反應(yīng)器上，通過向Pd-Pt/MCM-41催化劑中添加不同比例的酸性稀釋劑，考察了氫溢流對四氫萘加氫反應(yīng)活性和耐硫性的影響。H2-TPD實驗表征相應(yīng)樣品的氫溢流現(xiàn)象?；钚栽u價結(jié)果顯示：在清潔物料和含硫物料上的四氫萘加氫反應(yīng)活性隨著催化劑中酸性稀釋劑的添加而提高，當(dāng)稀釋劑與催化劑重量比超過1.0后，活性與耐硫性不再明顯增加。H2-TPD譜