以全硅MCM-41作載體制備W系深度加氫脫硫催化劑.pdf

1、該論文以石油餾分中最難脫除的含硫化合物之一--二苯并噻吩(DBT)為模型化合物,系統(tǒng)考察了以全硅MCM-41擔(dān)載的W系催化劑加氫脫硫(HDS)性能.主要內(nèi)容如下:首先,用正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化了全硅MCM-41(Si-MCM-41)的合成條件,并用0.5 M稀HNO3在室溫下通過(guò)離子交換改性制備了氫型Si-MCM-41(H-MCM-41).在優(yōu)化合成條件的基礎(chǔ)上,用Si-MCM-41擔(dān)載Ni-W和Co-W制備了深度HDS催化劑,并在高壓固定床反應(yīng)

2、器上考察了它們對(duì)DBT和高硫直餾柴油的HDS性能.結(jié)果表明,Si-MCM-41是優(yōu)良的HDS催化劑載體,由其擔(dān)載制備的Ni-W催化劑表現(xiàn)出很高的HDS活性,且其活性遠(yuǎn)高于Co-W/Si-MCM-41.Ni-W催化劑對(duì)DBT的HDS反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果表明,當(dāng)Ni/W摩爾比等于0.75時(shí),HDS反應(yīng)的表觀活化能EHDS最低,說(shuō)明催化劑的HDS活性與HDS反應(yīng)的活化能有一定相關(guān)性.最后,該文還考察了以H-MCM-41作載體制備的Ni-W、Ni

3、-Mo、Co-Mo和Pt催化劑對(duì)DBT的HDS性能,并用UV-Vis和TPR對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行了表征.載體經(jīng)稀HNO<,3>交換后能夠顯著提高Ni-W和Ni-Mo催化劑加氫活性、HDS活性和還原性能,但對(duì)Co-Mo催化劑影響不大.DBT在Co-Mo催化劑以及Si-MCM-41擔(dān)載的Ni-Mo、Ni-W和Pt催化劑上,主要通過(guò)氫解反應(yīng)進(jìn)行脫硫,而在H-MCM-41擔(dān)載Ni-W、Ni-Mo和Pt制成的催化劑上,預(yù)加氫對(duì)脫硫過(guò)程有顯著貢獻(xiàn).