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1、催化二氧化碳(CO2)加氫合成高附加值的烴類化合物,不僅可以緩解化石燃料燃燒引起的大氣CO2濃度攀升問題,同時(shí)又提供了一種合成清潔能源的新途徑,具有很好的應(yīng)用前景。本論文研究了CO2加氫制烴鐵基催化劑的反應(yīng)性能,分析了催化劑活性和C5+烴選擇性的影響因素,得到的主要結(jié)果如下:
1、采用濕固相研磨制備了FeSi基催化劑,隨著Si含量的增加,催化劑晶粒尺寸減小,催化劑分散性能增大;根據(jù)催化劑的H2-TPR圖譜,當(dāng)催化劑Si含量增加
2、,催化劑的還原難度加大;催化劑評(píng)價(jià)結(jié)果表明,隨著SiO2的摻入量增加,催化劑對(duì)CO2的轉(zhuǎn)化率下降,但C5+烴類產(chǎn)物選擇性在Si含量為10%時(shí)達(dá)到最大38.6%。
2、采用共沉淀法制備了FeSi基催化劑,研究結(jié)果表明,隨著Si含量的增加,催化劑的結(jié)晶度下降;摻入SiO2不僅影響催化劑的還原性能和還原路徑,同時(shí)影響催化劑的碳化性能;在Si含量為0時(shí),催化劑的CO2加氫反應(yīng)活性最高,摻入SiO2降低催化劑反應(yīng)活性,但C5+烴類選擇性
3、呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì);在Si含量為3%時(shí),催化劑對(duì)CO2轉(zhuǎn)化率達(dá)到14.5%,C5+烴類產(chǎn)物選擇性為19.8%;提高反應(yīng)物H2/CO2摩爾比,有助于提高催化劑的催化活性。
3、采用共沉淀法制備催化劑為母體,通過等體積浸漬法負(fù)載稀土金屬助劑。稀土金屬的添加改變了催化劑的表面結(jié)構(gòu),催化劑的比表面積減小,孔徑增大,催化劑的CO2轉(zhuǎn)化率上升,CO選擇性減小,C5+選擇性增加;此外,稀土金屬的添加有助于提高催化劑的加氫性能。在相同負(fù)載
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