甲烷二氧化碳重整鎳基催化劑的研究.pdf

1、碩士學(xué)位論文甲烷二氧化碳重整鎳基催化劑的研究StudyonNickel—BasedCatalystsforMethaneReformingofCarbonDioxide學(xué)科、專業(yè)：學(xué)號：化學(xué)工藝21107079大連理工大學(xué)DalianUniversityofTechnology大連理工大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要甲烷二氧化碳重整反應(yīng)近些年受到的關(guān)注越來越多，不僅因為此反應(yīng)消耗了兩大溫室氣體，而且此反應(yīng)的生成物H2／CO比例有利于費托合成反應(yīng)的進

2、行。目前，甲烷二氧化碳重整反應(yīng)遇見的最大難題就是隨著反應(yīng)的進行，催化劑因為積碳和高溫?zé)Y(jié)而易于失活，因此尋找合適的催化劑成為了研究的焦點。鎳基催化劑因為具有與貴金屬相當(dāng)?shù)拇呋钚?、成本較低而備受青睞，但因其易積碳和燒結(jié)而失活的性質(zhì)而成為該領(lǐng)域亟待解決的問題。本文采用浸漬法制備了不同組成的催化劑NiM／yA120≈(M=Zr、Co、Mg、Nd)，并在固定床反應(yīng)裝置上考察了不同助劑、不同助劑含量、不同催化劑煅燒溫度以及不同反應(yīng)溫度對催化劑活

3、性的影響；并對催化劑進行了掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)和熱重分析(TGDTG)等表征。實驗表明，14Ni5Mg／yA1203的催化活性較好，隨著反應(yīng)溫度的升高，甲烷的轉(zhuǎn)化率、氫氣和一氧化碳的收率也升高，當(dāng)溫度升到800℃時，甲烷轉(zhuǎn)化率達到97％以上。采用共沉淀法制備載體、浸漬法制備的催化劑14Ni／MgOA1203，在800。C反應(yīng)溫度下，其活性比催化劑14Ni5Mg／vA1203的活性要好。用不同的有機溶劑(乙醇、乙

4、二醇和正丁醇)處理1，A1203載體，采用等體積浸漬法制備了10Ni／yA1203、10Ni／yA1203e(乙醇處理過載體的催化劑)、10Ni／yA1203g(乙二醇處理過載體的催化劑)、10Ni／yA1203b(正丁醇處理過載體的催化劑)。對催化劑進行了X射線衍射(Xlm)、掃描電子顯微鏡(SEM)等表征，同時考察了這些催化劑用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中的催化活性，并對活性較好的催化劑進行了長周期的實驗。研究結(jié)果表明：經(jīng)過有機溶劑處理