生物質(zhì)來源的低溫燃料電池非鉑催化劑.pdf

1、低溫燃料電池因具有工作溫度低、對環(huán)境無污染、高能量轉(zhuǎn)換效率的優(yōu)點而受到廣泛關(guān)注。在燃料電池陰極發(fā)生的氧還原(ORR)反應(yīng)比較緩慢，因而能否研究出一種高效、便宜的氧還原催化劑成為低溫燃料電池成功實現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵決定因素。鉑及其合金是目前所知的催化氧還原反應(yīng)效率最高的催化劑，然而鉑催化劑的大規(guī)模使用受到鉑金屬儲量少、價格高的制約。不僅如此，鉑基催化劑還存在穩(wěn)定性差、易中毒等問題。雜原子摻雜碳材料具有原材料在自然界中儲量大，對環(huán)境無污染，

2、耐腐蝕等優(yōu)點，被認為是一種有替代鉑催化劑潛力的新材料。在各種摻雜碳材料中，氮摻雜碳材料表現(xiàn)出了最佳的氧還原催化劑活性。生物質(zhì)作為自然界中一直存在的物質(zhì)，不僅隨處可得、成本低廉，而且對自然環(huán)境沒有污染，是一種理想的制備氮摻雜碳材料催化劑的前驅(qū)體。本文以生物質(zhì)材料為前驅(qū)體，通過高溫?zé)崽幚淼确椒ǐ@得了具有特殊形貌和堿性條件下優(yōu)異氧還原性能的氮摻雜碳材料非貴金屬催化劑。
　　本文首先以葉狀體類生物質(zhì)為前驅(qū)體，通過水熱碳化、凍干、氨氣氛圍下

3、高溫?zé)崽幚砗鸵幌盗泻筇幚碇苽淞说獡诫s碳材料催化劑。測試結(jié)果表明，在1000℃下制備的催化劑不僅具有很大的比表面積，同時有很高的總氮含量和活性氮(吡啶氮)含量，因而氧還原活性最高，在堿性條件下的氧還原性能與商業(yè)鉑碳相當(dāng)，起始電勢為E0=-0.016 V，半波電勢為E1/2=-0.15 V。我制備的催化劑的穩(wěn)定性好于商業(yè)鉑碳，且具有優(yōu)異的抗CO中毒和甲醇氧化的能力。
　　此外，我以含纖維素生物質(zhì)為原料通過初步碳化、球磨、KOH活化、酸

4、洗和第二次氨氣高溫?zé)崽幚碇苽淞司哂腥S類石墨烯結(jié)構(gòu)的氮摻雜碳材料催化劑。KOH活化有利于形成三維類石墨烯結(jié)構(gòu)，并且活化后的催化劑比表面積高達1756 m2g-1，較大的比表面積和多孔的結(jié)構(gòu)有利于暴露更多的活性位點，并有利于電解液進入催化劑內(nèi)部與更多的活性位點接觸。制備的催化劑在堿性條件下起始電勢為E0=-0.03 V，半波電勢為E1/2=-0.17 V，ORR催化性能優(yōu)于商業(yè)鉑碳，而且具有更好的電化學(xué)穩(wěn)定性、更好的抗CO和甲醇能力。此外