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文檔簡介
1、癌癥的早期診斷是實現(xiàn)有效治療的關鍵。具有熒光、磁性和放射性等功能的納米材料可以實現(xiàn)腫瘤的標記和早期診斷。基于熒光納米顯影劑的熒光成像技術應用簡便,可以實現(xiàn)腫瘤的定位,提高手術清除率。
羥基磷灰石(HAP)基于其獨特的晶體結(jié)構(gòu),可作為一種稀土發(fā)光基質(zhì)材料。納米HAP在細胞內(nèi)酸性環(huán)境中表現(xiàn)出良好的可降解性。因此,稀土摻雜納米HAP是一種生物相容、生物降解的熒光成像顯影劑。目前的研究主要致力于增強其熒光,提高成像靈敏度。提高稀土含量
2、或高溫煅燒雖可改善熒光性能,但會帶來細胞毒性和過大的顆粒尺寸。為避免上述問題,本論文基于稀土離子間能量傳遞機制,開展了稀土(REs)共摻雜納米HAP(HAP:REs)的熒光增強研究。
?。?)基于共沉淀法,研究了REs組合、比例和溫度對HAP:REs熒光性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明,在Eu/Tm、Eu/Tb和Eu/Gd組合中,Eu/Gd共摻具有最佳的熒光增強效果。Eu/Gd共摻未改變產(chǎn)物的晶相組成,產(chǎn)物為片狀納米粒子(9~13×30
3、~60nm);80℃合成的HAP:Eu/Gd,當Eu/Gd=2:1.5時,表現(xiàn)出最佳的熒光增強效果,相對單摻Eu樣品(HAP:Eu)提高了約150%(394nm激發(fā))。600℃煅燒后,樣品整體熒光強度得到大幅提高,且 Eu/Gd=2:0.5時表現(xiàn)出最佳的熒光增強效果,相對HAP:Eu提高了約60%,但煅燒造成了晶體團聚和尺寸長大。對于Eu/Gd共摻的熒光增強效應,273nm激發(fā)時,6PJ(Gd3+)能級與5HJ(Eu3+)能級間的能量轉(zhuǎn)
4、移起主要作用;394nm激發(fā)時,主要是 Eu/Gd的合作上轉(zhuǎn)換和連續(xù)能量轉(zhuǎn)移的共同作用。
?。?)基于共沉淀法制備HAP:Eu/Gd所優(yōu)化的Eu/Gd比例,又研究了溶膠凝膠法對HAP:Eu/Gd性能的影響。該法中,在450~600℃較低溫度下可以制備出稀土共摻的HAP納米粒子。溶膠凝膠法產(chǎn)物在350nm激發(fā)下,主發(fā)射峰位于576nm,且與600℃煅燒的沉淀法合成產(chǎn)物(394nm激發(fā),發(fā)射峰616nm)的熒光強度相當。該法制備過程
5、中,存在的氧化還原反應所釋放出的熱量利于稀土離子向Ca(II)位置的擴散,主要處于反演中心。與沉淀法相比,雖然同樣帶來了顆粒尺寸長大和團聚,但該法可以更加精準控制產(chǎn)物元素比例。
(3)對于沉淀法(80℃)合成的HAP:Eu/Gd納米粒子,詳細研究了其生物安全性、生物降解性能以及體內(nèi)外的熒光成像能力。結(jié)果證實,HAP:Eu/Gd納米粒子未造成溶血,對L02細胞未表現(xiàn)出毒性,在HepG2細胞內(nèi)72h的降解率達到約60%,共培養(yǎng)4h
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