二維材料中的拓撲電子態(tài)和超導特性.pdf

1、石墨烯(graphene)是一種由sp2雜化軌道特點的碳原子構成的具有六邊形蜂巢結構的二維晶體材料。伴隨著石墨烯的成功剝離，以石墨烯為代表的二維材料成為材料科學和凝聚態(tài)物理等領域的研究新熱點。石墨烯在費米能級附近的電子能帶結構呈現(xiàn)線性的能量-動量色散關系，因其滿足描述相對論粒子的狄拉克方程，這種能帶結構被稱為狄拉克錐。石墨烯中的狄拉克錐為二維材料的基礎和應用研究提供了一個理想的模型，進而促進了自旋電子學和超導現(xiàn)象等領域的發(fā)展。基于石墨烯

2、晶格的Haldane模型和Kane-Mele模型是描述量子反?；魻枒B(tài)和量子自旋霍爾態(tài)的最早理論模型，為二維材料中拓撲電子態(tài)的后續(xù)研究打下了重要的理論基礎;通過應變和電荷摻雜可以有效地調(diào)節(jié)石墨烯中電子-聲子耦合強度，這為提高二維超導材料的超導轉(zhuǎn)變溫度提供了新的途徑，推動了超導現(xiàn)象在新型二維材料中的研究進展。另外，狄拉克錐特點的能帶結構使石墨烯本身具有優(yōu)異的導熱導電性，促進了對其他新型二維狄拉克材料的探索和研究。
　　在二維材料拓撲電

3、子態(tài)和超導特性的研究領域，最大程度的增大拓撲非平庸帶隙和超導能隙是研究的重點之一。尋找實驗上合成的、具有更大能隙的二維拓撲絕緣體和超導體有利于在更高的工作溫度下實現(xiàn)上述奇異的電子行為，從而為相應電子態(tài)的實際應用提供材料選擇。同時，探究二維拓撲電子態(tài)和超導特性的產(chǎn)生和調(diào)控機制，對于提高拓撲帶隙和超導能隙或者產(chǎn)生新奇的量子現(xiàn)象具有重要意義，從而為設計、然后制備出具有更優(yōu)異性能的二維材料提供理論指導。
　　本論文以一系列新型二維材料為研

4、究對象，采用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法，對自旋-軌道耦合所導致的拓撲非平庸性和電子-聲子耦合所導致的超導特性展開了系統(tǒng)的理論預測和調(diào)控。所取得的代表性成果如下:
　　1、揭示了二維類石墨烯氮化碳材料（Graphitic Carbon Nitrides）中電子能帶結構的調(diào)控規(guī)律，并成功證明了量子反?；魻枒B(tài)在這種輕質(zhì)元素材料中存在的可能性。針對實驗上以Heptazine為結構單元合成的二維類石墨烯氮化碳材料(g-C3N4)，

5、探討了空穴摻雜和拉伸應變對電子自旋極化和磁性耦合方式的調(diào)控規(guī)律。在此基礎上，預言了兩種具有自旋極化零帶隙半導體(Spin-GaplessSemiconductor)性質(zhì)的二維類石墨烯氮化碳材料:g-C10N9和g-C14N12。這兩種材料具有穩(wěn)定的鐵磁耦合基態(tài)，較強的自旋-軌道耦合效應在費米能級處打開了陳數(shù)(Chern number)為-1的拓撲非平庸帶隙，比石墨烯的拓撲帶隙大三個量級，對應著更高的工作溫度。因此，量子反?；魻栃型?/p>

6、這種不含金屬的輕質(zhì)元素材料中實現(xiàn)，為氮化碳材料的應用打開了新的領域。
　　2、金屬原子和有機配體組成的二維金屬-有機材料(Metal-OrganicFrameworks，MOF)，具有豐富的晶體結構構型和新奇的物理特性。本論文針對具有Kagome晶格的二維有機拓撲絕緣體材料:HTT-Pt，探究了電荷摻雜對這種二維材料的電子自旋極化和拓撲特性的調(diào)控規(guī)律。從理論上預言了改變電子摻雜濃度可以導致HTT-Pt發(fā)生從普通絕緣體到量子自旋霍爾

7、絕緣體、再到量子反常霍爾絕緣體的轉(zhuǎn)變。同時，重金屬元素鉑(Pt)使HTT-Pt具有較強的自旋-軌道耦合作用，拓撲非平庸帶隙可以達到～42.5 meV。因此，通過適當?shù)碾娮訐诫s，HTT-Pt有望在較高溫度下實現(xiàn)量子自旋甚至是量子反?；魻栃?。
　　3、得益于近年來實驗納米技術手段的提高，關于二維材料或者原子層厚度材料超導特性的研究被建立起來，并且取得了巨大的進步?；趯嶒炆虾铣傻摹⒕哂袃?yōu)異導電性的金屬-有機材料:Cu-BHT，我們首

8、次從理論上預言了超導特性在MOF中存在的可能性。二維單層Cu-BHT的超導轉(zhuǎn)變溫度(Tc)約為4.43K，高于相應三維塊體材料的轉(zhuǎn)變溫度(Tc≈1.58K)。對于這種異常的溫度-維度變化規(guī)律，我們也進行了相應的討論。對于單層Cu-BHT，銅原子和硫原子的低頻振動模式與費米能級附近恰當?shù)碾娮討B(tài)之間具有較強的耦合作用;當單層Cu-BHT堆垛成三維塊體材料時，較強的層間相互作用破壞了上述電子態(tài)，從而削弱了電子-聲子耦合強度。這與界面效應等方式

9、提高二維材料超導轉(zhuǎn)變溫度的機制不同，對進一步提升二維超導材料的超導能隙具有重要意義。
　　4、基于實驗上合成的C36富勒烯薄膜，成功預言了一種由準sp2-sp3軌道雜化碳原子形成的二維狄拉克材料:ph-graphene。與石墨烯類似，碳原子的p2軌道在費米能級處形成了自旋簡并的狄拉克錐，費米速度可以達到2.8×105 m/s。氫原子吸附可以有效調(diào)控其電學性質(zhì)，包括產(chǎn)生電子自旋極化和打開帶隙等。同時，ph-graphene具有“柔軟