基于CdSeTe-TiO2NTs電極光電催化還原CO2的研究.pdf

1、環(huán)境污染與能源危機(jī)是影響人類(lèi)可持續(xù)發(fā)展的兩個(gè)重大問(wèn)題。目前，化石燃料燃燒釋放大量CO2，大量CO2氣體增加引發(fā)了惡劣的氣候、海平面上升等重大環(huán)境問(wèn)題。因而降低全球CO2排放量，構(gòu)建環(huán)境友好、非化石燃料型可再生新能源體系成為研究的熱點(diǎn)。 CO2作為一種潛在的碳資源，可將其催化加氫轉(zhuǎn)化為有用的醇、烴類(lèi)等化學(xué)品，但關(guān)鍵問(wèn)題是氫的來(lái)源，如高溫非均相與均相催化氫化作用、CO2催化共聚等轉(zhuǎn)化固定方法中的氫仍是從化石資源獲取，則整個(gè)過(guò)程實(shí)際意義不明顯

2、;而光催化和電催化還原CO2的氫來(lái)源于水，是潔凈、環(huán)境友好型再生新能源方法，是性能優(yōu)異的高級(jí)催化還原CO2處理技術(shù)。
　　 自1979年Inoue和Fujishima在Nature上首次報(bào)道了水溶液中TiO2半導(dǎo)體粉末可以光還原CO2為有機(jī)化合物，TiO2成為研究最廣泛、最深入的體系，研究?jī)?nèi)容涉及催化劑的形貌、晶相、改性等方面。TiO2 NTs相對(duì)于TiO2納米粒子、納米膜等結(jié)構(gòu)，具有更大的比表面、更多的活性位點(diǎn)、更高的光催化活

3、性，而備受青睞。但是TiO2禁帶寬度為3.2 eV，只能吸收小于385 nm的紫外光，從而限制了它的應(yīng)用，由于紫外光在太陽(yáng)光光譜中僅占約4％，而可見(jiàn)光則占到45％，因此欲使更多的太陽(yáng)光得以利用，開(kāi)發(fā)穩(wěn)定、高活性、廉價(jià)、具有可見(jiàn)光響應(yīng)的光催化劑是根本途徑。
　　 本文主要進(jìn)行了CdSeTe/TiO2 NTs光電一體化催化還原CO2還原的研究，主要分為以下三個(gè)方面
　　 1.利用水熱法將CdSeTe納米片組裝到TiO2納米管

4、陣列上，制得CdSeTe NSs/TiO2NTs催化劑。由SEM、HRTEM可知，CdSeTe呈片狀生長(zhǎng)于TiO2 NTs上。UV-vis DRS得到材料的能隙為1.48 eV，XPS數(shù)據(jù)得到價(jià)帶位置為1.O2 eV。對(duì)材料的光電催化還原性能測(cè)試發(fā)現(xiàn)，CdSeTe NSs/TiO2 NTs催化劑與基底TiO2 NTs相比，光照時(shí)對(duì)CO2的電流密度明顯提高。利用氣相色譜檢測(cè)發(fā)現(xiàn)光電催化還原CO2的主產(chǎn)物為甲醇，并對(duì)其還原機(jī)理從能帶匹配理論

5、、電子傳輸高效性和材料的穩(wěn)定性三方面進(jìn)行了解釋。
　　 2.利用光電沉積的方法制備得到了CdSeTe NPs/TiO2 NTs催化劑，由SEM可知，CdSeTe納米顆粒的粒徑較小約為20-30nm，并且均勻的負(fù)載在TiO2 NTs的表面。UV-visDRS圖，可以看到復(fù)合后的帶隙為1.24eV，禁帶寬度進(jìn)一步窄化，進(jìn)一步提高了對(duì)太陽(yáng)光的利用率。 CdSeTe納米顆粒的引入不儀增加了光活性位點(diǎn)，降低了禁帶寬度，而且還降低了光電催化