TiO2基納米材料光催化還原CO2研究.pdf

1、CO2溫室氣體排放已成為一個全球性環(huán)境問題，利用光催化反應(yīng)還原CO2合成低碳有機(jī)物具有重要的理論及現(xiàn)實(shí)意義。本文采用溶膠-凝膠法分別制備了Cu和不同稀土(RE)元素?fù)诫s改性TiO2納米粉體，考察其在不同光催化還原CO2反應(yīng)條件下的催化活性，并對反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了初步探討。利用XRD、TEM及XPS等表征手段對所制備光催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、形貌以及化學(xué)組態(tài)進(jìn)行系統(tǒng)分析，探索提高光催化劑活性的具體途徑和方法。
　　 采用溶膠-凝膠法制備不同

2、添加量的Cu/TiO2(CuT)納米粉體，各催化劑主要晶相均為銳鈦礦相。光催化還原CO2反應(yīng)6h時(shí)，產(chǎn)物甲醛的生成量最大。隨著反應(yīng)時(shí)間的增加，生成的甲醛有一部分參與了合成丙酮的反應(yīng)。當(dāng)Cu的添加量小于7wt.％時(shí)，Cu添加主要起到摻雜改性作用，其中0.6CuT納米粉體光催化還原CO2的活性最高；當(dāng)添加量大于7 wt.％時(shí)，所制備的CuT為CuO與TiO2復(fù)合半導(dǎo)體，其中20Cu工具有較高的催化活性。
　　 以溶膠-凝膠法制備了L

3、a、Nd和Y三種不同RE元素?fù)诫s改性TiO2納米粉體，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，RE元素的摻雜改性可顯著提高TiO2納米粉體光催化還原CO2的能力。其中，La改性TiO2納米粉體活性最高，而0.1 wt.％為各RE元素的最佳摻雜量。
　　 RE與Cu共改性TiO2催化活性研究中，XRD表征結(jié)果表明RE和Cu元素的共摻雜能有效抑制TiO2相變，且兩者協(xié)同作用使RE和Cu共改性TiO2具有更小的晶粒粒徑。其中0.1La-20CuT納米粉體的活性

4、最高，光催化反應(yīng)6 h，甲醛生成量可達(dá)953.53μmol/g·cat.。
　　 本文還考察了催化劑濃度、CO2體積流量、初始溶液pH值及空穴捕獲劑等反應(yīng)條件對光催化還原CO2反應(yīng)的影響。在本實(shí)驗(yàn)條件下(0.6CuT為催化劑)，催化劑最佳濃度為1 g/L；反應(yīng)過程中通入的CO2體積流量大于或等于30 mL/min時(shí)，CO2體積流量的變化不會成為整個反應(yīng)的限速步驟；反應(yīng)液初始pH=10時(shí)，光催化還原CO2反應(yīng)效率最高；甲醇作為空穴