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1、CO2的減排問(wèn)題是目前各個(gè)國(guó)家及不同領(lǐng)域研究和探討的最重要議題之一,利用光催化反應(yīng)還原CO2合成低碳有機(jī)物具有重要的理論及現(xiàn)實(shí)意義,但是其反應(yīng)的轉(zhuǎn)化效率比較低,這也是研究人員長(zhǎng)久以來(lái)研究的重點(diǎn)和努力解決的問(wèn)題。本文一方面通過(guò)對(duì)’TiO2光催化劑進(jìn)行材料改性,另一方面則通過(guò)對(duì)反應(yīng)條件的優(yōu)化,以提高光催化還原CO2的效率,并對(duì)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行初步探討。
本文采用溶膠凝膠法制備TiO2納米粉體,并選擇La、Nd、Y三種稀土元素對(duì)其進(jìn)
2、行摻雜改性,并且制備出稀土與銅共摻改性,與CuO復(fù)合共改性TiO2納米粉體,進(jìn)行光催化還原CO2的反應(yīng),研究摻雜的稀土元素種類(lèi)和添加量,以及不同的改性方法對(duì)TiO2光催化還原性能的影響。對(duì)改性材料進(jìn)行XRD、TEM、XPS表征,分析其晶相結(jié)構(gòu)、形貌及組分價(jià)態(tài),并以光催化還原CO2反應(yīng)產(chǎn)物甲醛的生成量來(lái)評(píng)價(jià)催化劑的活性。結(jié)果表明,改性TiO2經(jīng)500℃煅燒后主要為銳鈦礦型,晶粒粒徑較小,具有良好的光催化活性。不同稀土元素改性效果La>Nd
3、>Y,最佳的稀土元素添加量為0.1wt.%。以L(fǎng)a為研究對(duì)象,不同的改性方法改性效果La-CuO/TiO2>La-TiO2>La/Cu-TiO2。最優(yōu)的催化劑為0.1wt.%的La-CuO/TiO2,還原產(chǎn)物甲醛的生成量為953.53μmol/g·cat.。
本文進(jìn)一步研究了光催化還原CO2的最佳反應(yīng)條件,考察了光照時(shí)間、溶液初始pH值、通入的CO2體積流量以及空穴捕獲劑的添加量這四方面因素對(duì)CO2光催化還原反應(yīng)的影響。研
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