金屬納米顆粒修飾TiO2納米棒及其光催化還原CO2的應(yīng)用研究.pdf

1、隨著工業(yè)變革的興起和飛速發(fā)展，能源消耗導(dǎo)致的環(huán)境污染問題和資源短缺問題日益突出。近幾十年來，各國研究學(xué)者一直致力于環(huán)境友好清潔能源的研究。自1839年，第一次發(fā)現(xiàn)光生伏特效應(yīng)以來，太陽能逐漸成為研究熱點(diǎn)。目前，美國、日本和以色列等國家，已經(jīng)大量使用太陽能裝置，而如何提高太陽能的利用率是目前研究學(xué)者們一直追求的目標(biāo)。
　　于此同時，石油等燃料的消耗導(dǎo)致二氧化碳的排放急劇增多，從而導(dǎo)致了溫室效應(yīng)，對地球的氣候和人類的生存環(huán)境產(chǎn)生了巨大

2、的影響。降解或者轉(zhuǎn)化污染物為有效能源成為研究的重點(diǎn)話題之一。其中，二氧化碳還原方面的研究也受到廣泛關(guān)注。目前，二氧化碳還原主要是利用太陽光在催化劑的作用下將二氧化碳和水轉(zhuǎn)換為有用的烴類燃料。在現(xiàn)有的半導(dǎo)體光催化材料中，二氧化鈦具有無毒、廉價和穩(wěn)定性的特點(diǎn)，而被認(rèn)為最具潛力的光催化材料之一，因而得到廣泛的研究。
　　雖然二氧化鈦光催化性能早在1972年被Fujishima和Honda發(fā)現(xiàn)，并且在這近四十年來，科學(xué)家們也對提高二氧化鈦

3、光催化性能和反應(yīng)機(jī)理做了諸多研究，但是目前根據(jù)目前較低的光催化轉(zhuǎn)化效率，二氧化鈦依然不能被廣泛運(yùn)用。
　　本論文主要根據(jù)二氧化鈦光催化理論，采用水熱法合成二氧化鈦納米棒，然后用不同的電化學(xué)沉積法在其表面沉積金屬顆粒，并說明了其光催化還原二氧化碳的轉(zhuǎn)換率與還原機(jī)理。主要內(nèi)容如下:
　　1、采用水熱法制備大小一致、分布均勻、晶型單一的銳鈦礦型二氧化鈦納米棒，研究反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度和原料配比對二氧化鈦形貌和結(jié)構(gòu)的影響。當(dāng)反應(yīng)時間在

4、23h，反應(yīng)溫度在120℃，鈦酸四丁酯與鹽酸體積比為1∶30時能夠在FTO上生長出較為理想的二氧化鈦納米棒。
　　2、本文對比了負(fù)載高壓時和無負(fù)載時純TiO2光催化還原二氧化鈦的轉(zhuǎn)換率發(fā)現(xiàn)，負(fù)載高壓能夠大幅度提高光催化還原CO2為CH4的產(chǎn)率。在25KV到45KV范圍內(nèi)，隨著外加電場的升高，光催化還原CO2為CH4的產(chǎn)率也隨之增加。
　　3、分別用電化學(xué)法在二氧化鈦納米棒上分別沉積Cu和Ag納米顆粒，所得到的催化劑進(jìn)行光催化

5、還原二氧化碳測試。利用XRD、XPS、SEM、TEM等測試手段對復(fù)合二氧化鈦進(jìn)行分析。結(jié)果表明，沉積條件和方法不同，金屬納米顆粒在催化劑中的分布及形貌不同，對光催化還原二氧化碳性能有不同的影響，并且有金屬顆粒修飾的二氧化鈦納米棒明顯比純的二氧化鈦納米棒樣品的轉(zhuǎn)換率高。通過熒光分光光度測試發(fā)現(xiàn)，電化學(xué)沉積的納米顆粒在納米棒薄膜上具有微弱的金屬納米結(jié)構(gòu)中電子的集體振蕩效應(yīng)。這種效應(yīng)也被稱為局域表面等離子體(LSP)。相比于銅顆粒，這種效應(yīng)在